Spektroskopisk identifiering av övergångsmetall M[η 2 -(O, O)C] arter för högeffektiv CO2-aktivering. Kredit:ZHENG Huijun
Atmosfärens koncentration av koldioxid (CO 2 ) har ökat under det senaste århundradet, medför allvarliga konsekvenser för globala klimatförändringar och planetarisk temperaturökning.
För att minska CO 2 från atmosfären och ta den som råvara för hållbara energikällor, fångst och utnyttjande av CO 2 att skapa värdefulla kemikalier är mycket önskvärt.
En forskargrupp ledd av prof. Jiang Ling och prof. Fan Hongjun från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin, i samarbete med prof. Zhao Zhi från Hebei University of Engineering, kännetecknad av en övergångsmetall M[η2-(O, O)C] arter för högeffektiv CO 2 aktivering.
Resultatet publicerades i Journal of Physical Chemistry Letters den 28 dec.
Baserat på den nyligen utvecklade infraröda fotodissociationsspektroskopiapparaten, forskarna syntetiserade och karakteriserade en aldrig tidigare skådad övergångsmetall M[η2-(O, O)C]-motiv med tvåtandad dubbelsyremetall-CO 2 samordning i [ZrO(CO 2 )n> =4] + komplex.
Zr[η2-(O, O)C] arter gav en CO 2 - radikal ligand, uppvisar hög effektivitet i CO 2 aktivering. Kompaniet 2 - radikal och icke-linjär karaktär av dessa serier av M[η 2 -(O, O)C]-komplex kan möjliggöra hög reaktivitet i många viktiga reaktioner såsom C-C-koppling och CH-aktivering.
Det fanns två viktiga förutsättningar för att vissa metaller skulle bilda denna spännande M[η 2 -(O, O)C] arter:metallcentret hade hög reduktionsförmåga och oxidationstillståndet för metallcentret var lägre än dess högsta en efter en.
Systematiska analyser för effekterna av olika övergångs- och huvudgruppsmetaller på bildningen av M[η 2 -(O, O)C]-komplex gav omfattande insikter i den mikroskopiska mekanismen för CO 2 aktivering av ett enda metallcentrum, erbjuder designkriterier för enatomskatalysator med isolerade övergångsmetallatomer dispergerade på bärare. Sådana framsteg kan integreras i CO 2 -aktiverings- och -användningsteknik.
Denna studie belyser de centrala roller som M[η spelar
2
-(O, O)C] arter i CO 2 aktivering och öppnar nya vägar mot utveckling av relaterade enatomskatalysatorer med isolerade övergångsmetallatomer dispergerade på bärare.
