KAUST-forskare har använt kompletterande tekniker för att lösa rena gränssnittseffekter från elektrosprayspecifika effekter. Kredit:Ivan Gromicho
Från det öppna havets vindpiskade yta, till biljoner små vattendroppar i moln, luft-vatten-gränsytan – vattnets hud – är platsen för avgörande naturliga processer, inklusive hav-atmosfär-utbyte och molnförsurning. Luft-vatten-gränssnittet har till och med postulerats som livets vagga. Dock, faktorer som dess subnanometerstorlek och dynamiska karaktär, göra undersökningen av gränssnittssökare till en skrämmande uppgift.
På senare år har forskare har undersökt luft-vatten-gränssnittet med hjälp av elektrosprutor av vatten:fina sprayer som produceras genom att applicera mer än 5000 V på vattenlösningar som passerar genom en metallisk kapillär. Traditionellt, elektrosprayer har använts för att studera joner i gasfasen. Använda elektrosprayer, forskare har föreslagit att ytan på milt surt vatten beter sig som en mycket reaktiv supersyra. Men debatten kvarstår om luft-vatten-gränssnittet vid milt pH verkligen kan uppträda som en supersyra.
Nu, KAUST-forskare under ledning av Himanshu Mishra har använt kompletterande tekniker för att lösa rena gränssnittseffekter från elektrosprayspecifika effekter.
Forskarna undersökte reaktiviteten hos isopren - en flyktig molekyl som frigörs av växter som upplever värmestress - vid vattengränsytan. "Vi jämförde två scenarier:elektrosprayer av vatten som interagerar med isoprengas och kraftigt omrörda blandningar av vatten och isopren i slutna flaskor, " förklarar Adair Gallo Jr., en doktorsexamen student i Mishras team och huvudförfattare till studien.
Teamet letade efter bildandet av korta isoprenkedjor som kallas oligomerer. "Spännande, isopren bildade spontant oligomerer i elektrosprayer, under sura och basiska förhållanden, och även i frånvaro av vatten, " säger Gallo. Inga oligomeriseringsprodukter upptäcktes när surgjort vatten kraftigt omrördes med isopren i timmar. Men när samma organiska fas elektrosprayades, bildade oligomerer. Resultaten visar otvetydigt att oligomeriseringen uteslutande skedde i elektrosprayer.
Datorsimuleringar utförda av Adriano Sanchez, en postdoktor i Mishras team, gav molekylära insikter i resultaten. "Vi fann att oligomerbildning endast var möjlig på gasfaskluster bestående av högst tre vattenmolekyler och ett överskott av proton, " säger Sanchez.
Kollektivt, Teamets resultat visade att elektrosprayer presenterar mycket energiska gasfasvägar för kemiska reaktioner som är omöjliga vid naturliga luft-vattengränssnitt. "Elektrosprayer bör därför kompletteras med ytspecifika tekniker och datasimuleringar för att undvika felaktiga slutsatser när man studerar gränssnittsprocesser, "Mishra säger." Jag har funderat på detta problem i över sex år, och nu, tack till mitt team, vi har lyckats lösa rena gränssnittseffekter från artefakter", säger Mishra. Det här bidraget kommer att finnas på omslaget till tidskriften Kemivetenskap .
Elektrosprayjonisering kan producera små mycket laddade och sura droppar som katalyserar kemiska reaktioner i gasfasen. Kredit:Ivan Gromicho