Sedan upptäckten av dubbelhelixformen av DNA och hypotesen om DNA-mutation inducerad av protonöverföring för mer än 50 år sedan, det har insetts att protonöverföring är avgörande för många kemiska och biologiska processer.

Eftersom dessa processer är kända för att vara relevanta för biofysik och strålterapi, en fråga uppstår om en massiv jon skulle kunna överföras i biokemiska processer och leda till fragmentering. Specifikt, i en komplex biomiljö, spelar tung jonöverföring någon roll?

Publicerad i Naturkommunikation den 12 juni, en grupp forskare tar upp dessa frågor med en studie av en ny kanal som involverar tunga N ⁺ jonöverföring observerad i ett laddat Van der Waals-kluster.

Studien utfördes av ett team av forskare från Institute of Modern Physics (IMP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS), Institutet för tillämpad fysik och beräkningsmatematik, och Centre de recherche sur les Ions, les MAtériaux et la Photonique (CIMAP) i Frankrike.

"Små van der Waals-system kan användas som experimentellt genomförbara modellsystem, " sa prof. Zhu Xiaolong på IMP, en av de första författarna. Van der Waals (vdW)-kluster är svagt bundna atomära/molekylära system. "De är vanliga i naturen och viktiga för att förstå mikromiljökemiska fenomen i biosystem."

Interatomiskt coulombiskt sönderfall är en typisk process som visar energi- och laddningsöverföringen över ett stort avstånd mellan atomära komponenter i ett kluster och resulterar i fragmentering, bevisar att förbjudna kanaler för isolerade atomer/molekyler kan öppnas på grund av närvaron av angränsande atomer. Här, energi- och laddningsöverföringarna förmedlas av virtuell foton eller Coulomb-interaktion.

I vätebindningskluster, protonöverföringsprocessen spelar också en viktig roll. Det involverar mass- och laddningsmigrering över stora avstånd inom klustret och resulterar i fragmentering av det senare. Ändå, i tidigare forskning, denna typ av överföringsprocess var begränsad till vätebindningskluster.

I det pågående arbetet, forskarna använde det neutrala vdW-klustret N ₂ Ar som mål vid kollisioner med 1 MeV Ne ⁸⁺ joner för att producera det dubbelladdade klustret ( N ₂ Ar ) ²⁺ .

Förvånande, ett exotiskt tungt N ⁺ jonöverföringskanal (N ₂ Ar) ²⁺ → N ⁺ + NAr ⁺ var observerad. Det är första gången som en sådan tungjonöverföringsprocess i ett vdW-kluster någonsin har rapporterats och den efterföljande bildandet av NAr ⁺ är ett nytt scenario.

Enligt studien, denna kanal härrör från dissociationen av det dubbelladdade moderklustret N ₂ ²⁺ Ar genererad av "N ₂ -site" två-elektronförlustprocess.

Teoretiska beräkningar visar att polarisationsinteraktionerna mellan Ar och N ₂ ²⁺ leda först till en isomeriseringsprocess av N ₂ ²⁺ Ar från dess initiala T-form till en linjär form (N-N-Ar).

Dessutom, den närliggande neutrala Ar-atomen minskar N ₂ ²⁺ barriärens höjd och bredd, vilket resulterar i betydligt kortare livslängder för det metastabila elektroniska tillståndet.

Följaktligen, upplösningen av det kovalenta N ⁺ -N ⁺ obligation, tunnlingen ut ur N ⁺ jon från N ₂ ²⁺ potential väl, samt bildandet av N-Ar ⁺ bundet system äger rum nästan samtidigt. Sedan startar Coulomb-explosionen mellan N ⁺ och NAr ⁺ jonpar.

"Denna nya mekanism kan vara allmän för molekylära dimerjoner i närvaro av en angränsande atom, och vara av potentiell betydelse för att förstå mikrodynamiken i biologiska system, " sa prof. Ma Xinwen från IMP, en av motsvarande författare till denna artikel. "Till exempel, det kan hjälpa oss att förstå mikromekanismen i cancerterapi genom kraftig jonbestrålning."