Metallnormaliserad aktivitet och masspecifik aktivitet för Ir/MoC-katalysatorer med olika Ir-innehåll. Ir1 står för atomiskt spridd Ir. Skuggan markerar att när Ir -belastningen är lägre än 4%, de dominerande arterna är Ir1, medan den gradvis förändrar blandningen av Ir1, Ir -kluster och Ir -nanopartiklar vid högre Ir -belastning. Upphovsman:Science China Press
Atomiskt spridda katalysatorer har fått omfattande forskningsuppmärksamhet, eftersom de uppvisar utmärkt aktivitet och unik selektivitet för många viktiga katalytiska reaktioner. Den atomiskt spridda karaktären hos dessa metallkatalysatorer ger deras unika elektroniska strukturer såväl som särskilda koordinationsomättade miljöer för optimerad adsorption/aktivering av reaktanterna. En stor utmaning för dessa atomdispergerade katalysatorer är att de uppburna isolerade metallatomerna vanligtvis är termiskt instabila och tenderar att samlas i stora kluster/partiklar vid utvärderade reaktionstemperaturer. Som ett resultat, de flesta rapporterade atomiskt dispergerade katalysatorerna har en extremt låg metallbelastning under 1,5 viktprocent. På grund av den extremt låga metallbelastningen, många atomdispergerade katalysatorer lider av låg masspecifik aktivitet, som ofta anses vara mer avgörande, särskilt i industriella tillämpningar. Därför, utveckla nya strategier för konstruktion av atomiskt spridda katalysatorer med hög metallbelastning, hög termisk stabilitet, och hög katalytisk prestanda är av stor vikt.
För att uppnå hög metallbelastning och hög termisk stabilitet, stödmaterialet bör ha en hög specifik yta med rikliga yta som kan ge en stark förankring till de metalliska metallarterna. Under tiden, för att optimera den katalytiska prestandan, stödmaterialet bör också väljas noggrant för att justera de elektroniska egenskaperna hos den art som stöds, och att delta i katalysering av reaktionen. I en ny artikel publicerad i Beijing-baserade National Science Review , forskare vid College of Chemistry and Molecular Engineering vid Peking University i Peking, Kina, och vid University of Chinese Academy of Sciences i Peking, Kina, och vid University of Science and Technology of China i Hefei, Kina rapporterar en enkel syntes av en termiskt stabil atomiskt spridd Ir/MoC -katalysator med metallbelastning så hög som 4 viktprocent, ett ovanligt högt värde för hårdmetallbaserade metallkatalysatorer. Den starka interaktionen mellan Ir och MoC -substratet möjliggör hög spridning av Ir på MoC -ytan, och modulerar den elektroniska strukturen hos den understödda Ir -arten. Genom att använda kinolinhydrogenering som modellreaktion, Ir/MoC -katalysator uppvisar anmärkningsvärd reaktivitet, selektivitet, och stabilitet. Närvaron av isolerade Ir-atomer med hög densitet är nyckeln för att uppnå hög metall-normaliserad aktivitet och masspecifik aktivitet, medan MoC -substrat bidrar till att blockera den oselektiva hydrogeneringen av bensenringen i kinolin vid hårda reaktionsförhållanden. Baserat på teoretiska beräkningar, författarna visar att vattenfrämjad kinolinhydreringsmekanism är att föredra framför Ir/MoC, vilket bidrar till hög selektivitet mot 1, 2, 3, 4-tetrahydrokinolin.
Anmärkningsvärt är att författarna påpekade vikten av metallbelastning för atomiskt spridd katalysator baserat på deras reaktionsdata som "Vi kan dra slutsatsen att Ir1-arten på α-MoC-ytan är mer reaktiva än Ir-kluster eller Ir-NP i denna reaktion, vilket ger den högsta metallnormaliserade aktiviteten på 0,5-4% Ir/α-MoC-katalysatorer. Vi måste påpeka att mycket låg metallbelastning av en bärbar metallkatalysator kan resultera i en extremt låg masspecifik aktivitet, vilket är en nackdel i praktiska tillämpningar. Enligt vår uppfattning, högbelastad atomiskt dispergerad katalysator (t.ex. 4% Ir/α-MoC) och katalysator med den högsta densiteten av isolerad metallatom (t.ex. 7% Ir/α-MoC) är signifikanta för både akademi och kemisk industri. "