Metan, främst från naturgas, skiffergas och metanhydrat, är ett av de mest ekonomiska fossila bränslena. Det är dock fortfarande en stor utmaning att realisera den selektiva valoriseringen av metan under milda förhållanden på grund av den inneboende lilla polariserbarheten och höga dissociationsenergin hos CH-bindningen i CH₄ såväl som den högre reaktiviteten hos måloxygenater.

Nyligen har en forskargrupp ledd av prof. Wang Xiaodong och prof. Lin Jian från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS), i samarbete med prof. Zhu Chun från Guizhou University, utvecklat UiO -66 katalysatorer för metall-organiska ramverk (MOF) med avstämbara elektroniska egenskaper, vilket kan förbättra den selektiva oxidationen av metan.

Denna studie publicerades i Angewandte Chemie International Edition den 29 juni.

Överoxidation av målprodukter och urlakning av metallställen är vanligtvis oundvikliga på de understödda metallarterna. Samtidigt har de strukturerade metalloxo-arterna på bulkmetalloxider eller ramverk sämre reaktivitet, och de spelar bara som ett stöd eller samkatalysator för att förbättra CH₄ omvandling.

För att lösa dessa utmaningar utvecklade forskarna de enda UiO-66 MOF-katalysatorerna modifierade av olika ligander (NH₂ -BDC, H₂ BDC och NO₂ -BDC) för att direkt konvertera CH₄ att syresätta med 100 % selektivitet genom att använda H₂ O₂ som oxidationsmedel under milda förhållanden.

Zr-oxo-noderna med dessa modifierare uppvisade olika elektroniska egenskaper som påverkade förankringen av ·OH-arter för att bilda effektiv Zr_oxo -·OH-ställen, som skulle kunna främja aktiveringen av CH-bindningen av CH₄ med den lägsta energibarriären över UiO-66-H. + Utforska vidare

2D gitter-begränsade Cu-atomer möjliggör rumstemperatur metanomvandling