Forskare vid NOMAD-laboratoriet vid Fritz Haber-institutet har varit engagerade i att beskriva hur ytor förändras i kontakt med reaktiva gasfaser under olika temperatur- och tryckförhållanden. För detta ändamål har de utvecklat den så kallade replica exchange grand canonical method (REGC). Resultaten publicerades i tidskriften Physical Review Letters den 17 juni.

"Replikautbyte" betyder att det finns många repliker förberedda för kiselytan i kontakt med olika väteatmosfärer. Dessa repliker utbyter med varandra under simuleringen. "Grand-canonical" betyder att kiselytan i varje replik byter ut deuteriumatomer eller molekyler med deuteriumgasreservoaren den berör, och så småningom når jämvikt med deuteriumgasreservoaren.

Kunskap om materialytors morfologi och strukturella utveckling i en given reaktiv atmosfär är en förutsättning för att förstå mekanismen för heterogena katalysreaktioner och elektrokatalys på grund av förhållandet struktur-egenskap-kraft. I allmänhet är tillförlitlig spårning av fasjämvikter av teknisk betydelse för en rimlig utformning av ytegenskaper. Fasövergångar indikeras av singulariteter för en reaktionsfunktion (t.ex. värmekapaciteten). FHI-forskare har tagit sig an denna utmaning genom att utveckla metoden Replica Exchange Grand Canonical (REGC) i samband med molekylär dynamik. Tillvägagångssättet fångar inte bara omstruktureringen av den studerade ytan under olika reaktiva förhållanden, utan identifierar också ytfasövergångslinjer såväl som trippel- och kritiska punkter.

Den dissociativa adsorptionen av molekylärt väte på kiselytan har blivit ett avgörande kriterium i studiet av adsorptionssystem och har viktiga tillämpningar som ytpassivering. REGC-metoden demonstreras med användning av en kiselyta i kontakt med en deuteriumatmosfär. Inom intervallet 300 till 1 000 Kelvin identifierar REGC-metoden 25 olika termodynamiskt stabila ytfaser. De flesta av de identifierade faserna, inklusive vissa fasövergångar mellan ordning och störning, har inte observerats experimentellt tidigare. Det har också visat sig att den dynamiska bildningen eller brytningen av Si-Si-bindningar är drivkraften bakom fasövergången mellan de experimentellt bekräftade adsorptionsmönstren.

REGC-metoden gör det möjligt att kombinera traditionella koncept för statistisk mekanik för kondenserad materia med avancerade elektroniska strukturberäkningar för att förutsäga stabilitetsfasdiagram för verkliga system. Dessutom har tillvägagångssättet en betydande inverkan på ytomstruktureringsberäkningar inom området ytvetenskap och är potentiellt relevant för en mängd viktiga tillämpningar såsom heterogen katalys, elektrokatalys och ytsegregation. + Utforska vidare

Kraftigt anrikat:Ett energieffektivt sätt att berika väteisotoper i kisel