Sedan den industriella revolutionens tillkomst har ackumuleringen av koldioxid (CO2). ) i jordens atmosfär har väckt betydande miljö- och klimatproblem. Som ett svar på denna trängande utmaning, omvandlingen av CO2 till kemikalier och/eller bränslen genom direkt hydrering har dykt upp som en allmänt erkänd och absolut nödvändig strategi för att mildra både CO2 utsläpp och fossilbränsleförbrukning.
Bland de katalysatorer som undersökts för CO2 hydrering, koppar (Cu)-baserade katalysatorer har fått ökad uppmärksamhet för sin lovande potential vid produktion av metanol. Men trots den lovande katalytiska aktiviteten som Cu-baserade katalysatorer uppvisar, är deras praktiska tillämpning i CO2 hydrering står inför en betydande svårighet som härrör från de inneboende reduktions- och aggregeringstendenserna hos de Cu-baserade aktiva centra, särskilt vid de förhöjda driftstemperaturerna.
Denna benägenhet för reduktion och aggregation kan potentiellt resultera i större Cu-partiklar, vilket följaktligen minskar CO2 hydreringsaktivitet och leder till generering av oönskade CO-biprodukter. Som ett resultat utgör detta ett avsevärt hinder för att samtidigt uppnå den önskade höga katalytiska aktiviteten och metanolselektiviteten, vilket är fördelaktigt för storskaliga industriella tillämpningar.
För att möta dessa utmaningar har forskargruppen under ledning av professor Hai-Long Jiang från University of Science and Technology of China (USTC) föreslagit en ny strategi som syftar till att immobilisera och stabilisera enatoms Cu-platser inom ett metallorganiskt ramverk-baserat katalysator genom att skapa Na + inredd mikromiljö i omedelbar närhet. Arbetet publiceras i tidskriften National Science Review .
Genom omfattande experimentella och teoretiska beräkningsundersökningar har de avslöjat vikten av Na + -dekorerad mikromiljö runt enatoms Cu-platser. Denna mikromiljö spelar en avgörande roll för att upprätthålla atomspridningen av Cu-platser under CO2 hydreringsprocess, även vid höga temperaturer som når upp till 275°C, genom den elektrostatiska interaktionen mellan Na + och H δ- art.
Denna exceptionella stabiliseringseffekt av enatomiga Cu-ställen har försett katalysatorn med utmärkt CO2 hydreringsaktivitet (306 g·kgkatt -1 ·h -1 ), hög selektivitet för metanol (93 %) och långtidsstabilitet, som vida överträffar dess motsvarighet som saknar närvaron av Na + .
Detta arbete främjar inte bara utvecklingen av Cu-baserade katalysatorer för selektiv CO2 hydrering till metanol, men introducerar också en effektiv strategi för att tillverka stabila enatomsställen i avancerad katalys genom att skapa alkalidekorerade mikromiljöer i omedelbar närhet.
Mer information: Li-Li Ling et al, Främjad hydrering av CO2 till metanol över enatomiga Cu-ställen med Na+ dekorerad mikromiljö, National Science Review (2024). DOI:10.1093/nsr/nwae114
Tillhandahålls av Science China Press
