Fig. 1:I ett röntgenabsorptionsexperiment exciterar ljus en starkt bunden kärnelektron till ett ledningsbandstillstånd. Till vänster i figuren visas en sådan övergång. En elektron som är starkt bunden till en litiumkärna (grön) exciteras till ett ledningsbandstillstånd (rött) som interagerar med både litiumkärnan och borhydridgruppen. Detta ledningsbandstillstånd är därför känsligt för en modulering av avståndet Q mellan litiumkärnan och borhydridgruppen och som ett resultat av detta är röntgenabsorptionsprocessen känslig för en sådan modulering (jfr fig. 2(b) och 3(d). i huvudartikeln). På höger sida av figuren visas Litium K-kants röntgenabsorptionsspektrum för olika starkt överdrivna förskjutningar. Kredit:Forschungsverbund Berlin e.V. (FVB)
Periodiska rörelser av atomer över en längd av en miljarddels miljondels meter (10 -15 m) kartläggs av ultrakorta röntgenpulser. I en ny typ av experiment, regelbundet arrangerade atomer i en kristall sätts i vibration av en laserpuls och en sekvens av ögonblicksbilder genereras via förändringar av röntgenabsorptionen.
En kristall representerar ett regelbundet och periodiskt rumsligt arrangemang av atomer eller joner som hålls samman av krafter mellan deras elektroner. Atomkärnorna i denna array kan genomgå olika typer av svängningar runt sina jämviktspositioner, de så kallade gittervibrationerna eller fononerna. Den rumsliga förlängningen av kärnor i en vibration är mycket mindre än avståndet mellan atomer, den senare bestäms av fördelningen av elektroner. Ändå, vibrationsrörelserna verkar tillbaka på elektronerna, modulera deras rumsliga fördelning och ändra de elektriska och optiska egenskaperna hos kristallen på en tidsskala som är kortare än 1 ps (10 -12 s). För att förstå dessa effekter och utnyttja dem för nya, t.ex., akustooptisk, enheter, man måste avbilda det känsliga samspelet mellan kärnkrafts- och elektroniska rörelser på en tidsskala som är mycket kortare än 1 ps.
I en nyligen publicerad Rapid Communication in Fysisk granskning B , forskare från Max Born Institute i Berlin (Tyskland), de schweiziska federala laboratorierna för materialvetenskap och teknik i Dübendorf (Schweiz), och National Institute of Standards and Technology, Gaithersburg (USA) tillämpar en ny metod för optisk pump - mjuk röntgensondspektroskopi för att generera koherenta atomvibrationer i små LiBH4-kristaller, och läsa upp dem via förändringar av röntgenabsorptionen. I deras experiment, en optisk pumppuls centrerad vid 800 nm exciterar via impulsiv Raman som sprider en koherent optisk fonon med Ag-symmetri [film]. Atomrörelserna ändrar avstånden mellan Li+ och (BH4)-jonerna. Förändringen i avståndet modulerar elektronfördelningen i kristallen och, Således, röntgenabsorptionsspektrumet för Li+-jonerna. På det här sättet, de atomära rörelserna mappas till en modulering av mjuk röntgenabsorption på den så kallade Li K-kanten runt 60 eV. Ultrakorta röntgenpulser mäter röntgenabsorptionsförändringen vid olika tidpunkter. Från denna serie av ögonblicksbilder rekonstrueras de atomära rörelserna.
Detta nya experimentella schema är mycket känsligt och gör det för första gången möjligt att starta och upptäcka extremt små amplituder av atomvibrationer. I vårat fall, Li+-jonerna rör sig över ett avstånd på endast 3 femtometer =3 x 10 -15 m som är jämförbar med diametern på Li+ kärnan och 100 000 gånger mindre än ett avstånd mellan jonerna i kristallen. De experimentella observationerna överensstämmer utmärkt med djupgående teoretiska beräkningar av transient röntgenabsorption. Den här nya typen av optisk pump-mjuk röntgensondspektroskopi på en femtosekundsskala har en stark potential för att mäta och förstå samspelet mellan nukleära och elektroniska rörelser i flytande och fast materia, en stor förutsättning för teoretiska simuleringar och tillämpningar inom teknik.
