Fig. Pyrochlore -gitter utan/med snedvridningar (vänster/höger panel). Som ett resultat av snedvridningarna, ferromagnetisk koppling (blå linje) och antiferromagnetisk koppling (röd linje) uppstår. De ferromagnetiska/antiferromagnetiska kopplingarna tenderar att göra snurr parallella/antiparallella. Sedan, spinn av morybden placerade på hörnen av tetraedrarna uppvisar glasartade, störda konfigurationer. Upphovsman:Osaka University
En gemensam forskargrupp från Osaka University och University of Tokyo upptäckte mekanismen för glasövergången som elektroner kan uppleva i pyrokloroxidkristaller. Forskarna visar att förvrängningar i atomgittret gör att två typer av rotationsfrihetsgrader kopplas samman och bildar ett glasartat tillstånd vid exakt samma temperatur. Detta arbete kommer att belysa vår förståelse av mekanismen för glasövergångar, vilket är ett av de mest grundläggande olösta problemen inom fysiken.
Pyrokloroxider är mineraler som har den kemiska formeln A 2 B 2 O 7 , där A vanligtvis är en sällsynt jordartsmetalljon och B är en övergångsmetall – i det här fallet, molybden. Metalljonerna i kristallen bildar tetraeder som delar hörn. Elektronerna i jonerna är i huvudsak bundna till kärnan men de kan fortfarande kretsa runt kärnan och snurra runt sig själva. På sätt och vis, detta liknar rörelser hos planeter i solsystemet:planeter kretsar runt solen samtidigt som de snurrar runt sig själva.
Forskare fann att elektronernas banor och spinn i olika hörn av tetraedrarna interagerar med varandra på ett komplext sätt. Vissa par snurr vill justera sina snurraxlar parallellt men andra vill justera antiparallell. Tyvärr, det finns inget sätt att möta alla dessa samtidigt, så forskare säger att snurrarna är "frustrerade". Resultatet är många likvärdiga konfigurationer och snurrarna hamnar fast och pekar i olika riktningar även vid låga temperaturer. Detta är känt som ett spin-glas, eftersom den har en liknande dynamik som kylning av smält glas till fast tillstånd. Det är, glaset vi är vana vid i våra fönster och koppar är i ett mellantillstånd mellan fast och flytande. Molekylerna är fixerade på plats, som ett fast ämne-eftersom de inte har tillräckligt med energi för att röra sig-men de är ordnade utan långsiktig ordning, lite som en "frusen vätska".
"Även om vissa system är kända för att visa sådana beteenden på grund av yttre slumpmässighet, kallas 'släckt störning, "Vi har visat att detta inte behövs för att förstå pyroklorsystemets glasighet, "säger författaren Kota Mitsumoto.
Även om naturen ofta tycks gynna symmetriska former, det finns fall där tetraedriska kristaller är mer stabila när en sida är långsträckt och en annan är komprimerad, i en process som kallas Jahn-Teller distorsion. Forskarna fann att denna förändring kopplade samman spinn- och omloppsgraderna av frihet, vilket fick dem att genomgå glasövergångar vid samma kritiska temperatur. "Vi var glada över att kunna hjälpa till att lösa ett mångårigt pussel om ursprunget till det oordningsfria spinglaset, ", tillägger seniorförfattaren Hajime Yoshino.
Teamet använde datasimuleringar tillsammans med teoretiska beräkningar för att visa att, vid denna kritiska temperatur, det icke-linjära svaret på externa magnetfält blir mycket stort, som förväntat för en glasövergång.
"Vi demonstrerade, för första gången, hur en termodynamisk glasövergång kan ske på ett periodiskt gitter utan släckt slumpmässighet, "säger Mitsumoto." Vi hoppas att våra resultat kan förbättra förståelsen av glasövergången i allmänhet. "
