Elektroniskt och strukturellt fasdiagram av NaOsO3. Upphovsman:Raimundas Sereika
Perovskiten NaOsO 3 har en komplicerad men intressant temperaturberoende metall-isolatorövergång (MIT). Ett team ledd av Drs. Raimundas Sereika och Yang Ding från Center for High Pressure Science and Technology Advanced Research (HPSTAR) visade att det isolerande marktillståndet i NaOsO 3 kan bevaras upp till minst 35 GPa med en trög MIT-reduktion från 410 K till en nära rumstemperatur och eventuell transformation till en polär fas. Verket har publicerats i npj Quantum Materials .
NaOsO 3 perovskite genomgår en metallisolatorövergång samtidigt med uppkomsten av en antiferromagnetisk långdistansordning vid en Neel-temperatur på cirka 410 K, som åtföljs av en magnetisk ordning utan någon gitterförvrängning.
Teamet genomförde en kombinerad experimentell och beräkningsstudie för att förstå effekten av externt tryck på perovskit NaOsO 3 . De hittade dolda hysteretiska motståndsegenskaper med ett övergående metalliskt tillstånd nära 200 K. Även tre elektroniska teckenavvikelser (vid 1,7, 9,0, och 25,5 GPa), och en strukturell övergång till den singulära polära fasen (vid ~ 18 GPa) upptäcktes.
När det gäller MIT, de tryckberoende elektriska transportmätningarna indikerar att det metalliska tillståndet sträcker sig till de lägre temperaturerna mycket långsamt. TMIT skalar nästan linjärt vid tryck. Vid cirka 32 GPa, MIT blir mycket bredare, men kan fortfarande identifieras. Viktigt, upp till denna press, NaOsO 3 bevarar det isolerande marktillståndet.
Dessutom, uppvärmnings- och kylkurvorna avviker något, bildar en smal termisk hysteresloop under MIT. Hysteresen dämpas progressivt vid tryck men försvinner så småningom vid cirka 18 GPa. "Den observerade hysteresen väcker en fråga om MIT verkligen är den andra ordningens typ som ursprungligen tilldelades, sa Sereika.
Ytterligare, när trycket ökas, Raman -resultaten visar att NaOsO 3 upplever en strukturell förändring. Raman-spektra visar i synnerhet förbättringen av antalet fononer och den tryckinducerade uppdelningen av fononläge över 18 GPa.
"Våra tryckberoende Raman-mätningar stöder det faktum att kristallsymmetrin inte ändras upp till 16 GPa vid rumstemperatur och indikerar att ytterligare tryckökning orsakar strukturell transformation till en annan symmetri, " förklarade Ding.
"Vid cirka 26 GPa, den kontinuerliga storskaliga minskningen av intensiteten observeras när trycket ökar. Till sist, Raman-lägena försvinner nästan vid 35 GPa, indikerar att provet närmar sig ett metalliskt tillstånd, det är MIT, " lade Ding till.
Genom att kombinera teoretisk modellering och experimentella data förklarades alla observerade fenomen i detalj. Ett rikt elektroniskt och strukturellt fasdiagram av NaOsO 3 visar de olika typerna av övergångar som uppstår i systemet när tryck och temperatur appliceras:isolator till dålig metall, dålig-metall-till-metall, den anomala metallön i bad-metal-regionen, och den subtila icke-polära till polära strukturella övergången.
Vid låg temperatur förblir systemet isolerande upp till ett visst kritiskt tryck (~20 GPa i DFT) och förvandlas sedan till en dålig metall på grund av att det indirekta gapet stängs. I detta tryckområde är valens- och ledningsbanden fortfarande åtskilda av ett direkt gap. Denna lucka stängs vid mycket stort tryck, vilket indikerar att utvecklingen av de elektroniska egenskaperna vid tryck delar likheter med den temperaturinducerade bandgap-stängningsprocessen.
"Den magnetiskt resande mekanismen av Lifshitz-typ med spin-omlopps- och spin-fonon-interaktioner är ansvarig för dessa tryckinducerade förändringar, "Ding sa. "Våra resultat ger ytterligare en ny lekplats för uppkomsten av nya tillstånd i 5-D-material genom att använda högtrycksmetoder."
