(a) Schematisk över intrasslade tvillingfotoner som ultrasnabb sond för molekyler, där den parametriska nedomvandlingen genom en beta-bariumborat (BBO) kristall och multi-fotondetektion presenteras. (b) Nivåschema för mikroskopisk modell i Quantum FAST CARS. (c) Quantum FAST CARS-signal, med de 4 Raman-aktiva lägena A1, E och T2 i metan (CH4). (d) Nivåschema för mikroskopisk modell i QFRS för elektroniskt exciterade tillstånd. (e) Jämförelse mellan intensitetskorrelerad QFRS och klassiskt sondpulsfall för den tidsutvecklande elektroniska koherensen som en funktion av fördröjningen T mellan sondfotonerna och resonanspumpens puls. Kredit:Zhedong Zhang et al
Under de senaste åren har intrasslade fotoner - en populär kvantljuskälla - använts i stor utsträckning inom kvantavbildning, optisk interferometri, kvantberäkning, kvantkommunikation och andra områden. Spontan parametrisk nedkonvertering genererar de intrasslade fotonparen med bevarad energi och momentum, så att kvantkorrelationen i rum och tid kodas. En sådan egenskap möjliggör en kvantfördel som övervinner diffraktionsgränsen för klassiska pulser inom området avbildning och detektion.
Ett av de länge existerande flaskhalsproblemen inom molekylär spektroskopi är att upptäcka ultrasnabba elektroniska processer på femtosekundskalan. Dynamiken i elektronkoherens är särskilt viktig. Begränsad av tids-frekvensupplösningen och de osammanhängande kanalerna i exciterade tillstånd, kan befintlig Raman-teknologi dock inte användas för detta ändamål.
I en nypublicerad artikel i Light:Science &Applications , Professor Zhedong Zhang från Institutionen för fysik vid City University of Hong Kong och medarbetare har utvecklat en femtosekund tidsupplöst koherent Raman-spektroskopi med intrasslade fotoner som leder till QFRS (Quantum femtosecond Raman-spektroskopi).
Specifikt visas en superupplöst natur av Raman-signalen som är ett resultat av en manipulation av fotonförtrassling i deras arbete - både den tidsmässiga och spektrala upplösningen kan uppnås samtidigt. QFRS är endast känslig för den elektroniska koherensen.
Detta gör den unikt lämplig för att detektera den elektroniskt exciterade tillståndsdynamiken under en kort tidsskala ~50 fs. En sådan fördel kan inte uppnås i de tidigare studerade Raman-teknikerna, vilka flaskhalsades av antingen det snabba förfallet eller tidsfrekvensupplösningarna. Arbetet erbjuder ett nytt perspektiv för att undersöka de ultrasnabba processerna i komplexa material som molekyler, 2D-material och exciton, polaritoner då vi kan extrahera önskad avslappnings- och strålningsprocess.
Kvant-ramanspektroskopin ersätter den klassiska sondpulsen med en signal-fotonstråle från den intrasslade fotonkällan. Den tomgångsfotonstrålen fungerar som den angivna strålen för koincidensmätningen. De tidsmässiga och spektrala upplösningarna kan därför kontrolleras oberoende av varandra. Detta resulterar i den superupplösta naturen bortom konjugationen av tids-frekvensförhållandet. Heterodyndetekteringen kan göras ytterligare för att övervaka elektronernas fas. De viktigaste punkterna i deras arbete sammanfattas enligt följande:
"Vi designar en kvantversion av femtosekund-ramanspektroskopi för tre syften:(1) för att utföra högupplöst anti-stokes-ramanspektroskopi i realtidsdomän; (2) för att kunna avbilda elektrondynamik under ultrakort tidsskala; och (3 ) för att vara känslig för fasen av molekylära excitationer så att detektionskänsligheten kan överträffa kvantgränsen."
"Vårt arbete utökar avsevärt horisonten för det intrasslade ljuset och kompletterar spektroskopiska framsteg som gjorts av intrasslat ljus i samband med de optimala två fotonabsorptionsprocesserna i komplexa molekyler. Detta arbete kommer att hjälpa framtida experimentella och teoretiska ansträngningar," sa forskarna. + Utforska vidare
