Forskare från PSI:s Spectroscopy of Quantum Materials-grupp har tillsammans med forskare från Beijing Normal University löst ett pussel i framkanten av forskningen om järnbaserade supraledare:ursprunget till FeSes elektroniska nematicitet. Med hjälp av resonant oelastisk röntgenspridning (RIXS) vid den schweiziska ljuskällan (SLS) upptäckte de att, överraskande nog, detta elektroniska fenomen främst är spinndrivet. Elektronisk nematicitet tros vara en viktig ingrediens i högtemperatursupraledning, men om det hjälper eller hindrar det är fortfarande okänt. Deras resultat publiceras i Nature Physics .

Nära PSI, där den schweiziska skogen alltid finns, finns det ofta otroligt snygga stockhögar. Kilformade stockar för ved staplas försiktigt på längden men med liten tanke på deras rotation. När partiklar i ett material spontant radas upp, som stockarna i dessa stockhögar, så att de bryter rotationssymmetri men bevarar translationssymmetri, sägs ett material vara i ett nematiskt tillstånd. I en flytande kristall betyder detta att de stavformade molekylerna kan flyta som en vätska i riktningen för deras inriktning, men inte i andra riktningar. Elektronisk nematicitet uppstår när elektronorbitalen i ett material riktas in på detta sätt. Vanligtvis manifesterar denna elektroniska nematicitet sig som anisotropa elektroniska egenskaper:till exempel resistivitet eller konduktivitet som uppvisar mycket olika magnituder när de mäts längs olika axlar.

Sedan upptäckten 2008 har det senaste decenniet sett ett enormt intresse för familjen av järnbaserade supraledare. Vid sidan av de väl studerade kupratsupraledarna uppvisar dessa material det mystiska fenomenet högtemperatursupraledning. Det elektroniska nematiska tillståndet är en allestädes närvarande egenskap hos järnbaserade supraledare. Ändå är det fysiska ursprunget till denna elektroniska nematicitet ett pussel; faktiskt, utan tvekan en av de viktigaste gåtorna i studiet av järnbaserade supraledare.

Men varför är den elektroniska nematiciteten så intressant? Svaret ligger i den ständigt spännande gåtan:att förstå hur elektroner går ihop och uppnår supraledning vid höga temperaturer. Berättelserna om elektronisk nematicitet och supraledning är oupplösligt sammanlänkade – men exakt hur, och faktiskt om de konkurrerar eller samarbetar, är en hett debatterad fråga.

Strävan att förstå elektronisk nematicitet har fått forskare att rikta sin uppmärksamhet mot en speciell järnbaserad supraledare, järnselenid (FeSe). FeSe är något av en gåta och har samtidigt den enklaste kristallstrukturen av alla järnbaserade supraledare och de mest förbryllande elektroniska egenskaperna.

FeSe går in i sin supraledande fas under en kritisk temperatur (T_c ) på 9 K men lockande stoltserar med en inställbar T_c , vilket betyder att denna temperatur kan höjas genom att trycka eller dopa materialet. Det kvasi-2D-skiktade materialet har en utökad elektronisk nematisk fas, som visas under cirka 90 K. Märkligt nog uppträder denna elektroniska nematicitet utan den långdistansmagnetiska ordning som den vanligtvis skulle gå hand i hand med, vilket leder till livlig debatt kring dess ursprung :nämligen om dessa drivs av orbital- eller spinn-frihetsgrader. Frånvaron av långdistansmagnetisk ordning i FeSe ger möjlighet att få en tydligare syn på den elektroniska nematiciteten och dess samspel med supraledning. Som ett resultat av detta anser många forskare att FeSe kan ha nyckeln till att förstå pusslet med elektronisk nematicitet i hela familjen av järnbaserade supraledare.

Mätning av spinexcitationsanisotropierna med resonant oelastisk röntgenspridning (RIXS)

För att fastställa ursprunget till FeSes elektroniska nematicitet vände sig forskare från PSI:s Spectroscopy of Quantum Materials Group till tekniken med resonant oelastisk röntgenspridning (RIXS) vid ADRESS-strållinjen för den schweiziska ljuskällan (SLS). Genom att kombinera principerna för röntgenabsorption och emissionsspektroskopi är denna teknik ett mycket effektivt verktyg för att utforska magnetiska eller spinnexcitationer av ett material.

"På PSI har vi en av de mest avancerade uppsättningarna för RIXS i världen. Bland de första att driva denna teknik för 15 år sedan har vi nu etablerat en mycket välutvecklad anläggning för den här typen av experiment", förklarar Thorsten Schmitt , som ledde studien tillsammans med Xingye Lu från Beijing Normal University. "Särskilt egenskaperna hos synkrotronstrålningen på grund av SLS-ringens design är idealiska för det mjuka röntgenområdet som dessa experiment utfördes i."

För att studera spinanisotropierna av FeSe med RIXS behövde forskarna först övervinna ett praktiskt hinder. För att mäta det anisotropa nematiska beteendet behövde provet först "avtvinnas". Twinning inträffar när kristaller i staplade skikt är inriktade med samma sannolikhet längs godtyckliga riktningar, vilket döljer all information om anisotropt beteende. Detwinning är en vanlig kristallografisk provberedningsteknik, där ett tryck vanligtvis appliceras på provet som gör att kristallerna riktas in längs strukturella riktningar.

För FeSe fungerar inte detta. Applicera detta tryck på FeSe och det mjuka materialet deformeras helt enkelt – eller går sönder. Därför använde teamet en metod för indirekt detwinning, där FeSe limmas på ett material som kan avvinnas:bariumjärnarsenid (BaFe₂ Som₂ ). "När vi applicerar ett enaxligt tryck på BaFe₂ Som₂ , detta genererar en töjning på cirka 0,36 %, vilket är precis tillräckligt för att avskilja FeSe samtidigt", förklarar Xingye Lu, som tidigare hade visat sin genomförbarhet tillsammans med Tong Chen och Pengcheng Dai från Rice University för studier av FeSe med oelastisk neutron spridning.

Oelastiska neutronspridningsexperiment hade avslöjat spin-anisotropier i FeSe vid låg energi; men mätning av hög -energispinexcitationer, var väsentliga för att koppla dessa spinnfluktuationer till den elektroniska nematiciteten. Att mäta spinnexcitationer vid en energiskala på cirka 200 meV – långt över energiseparationen mellan de orbitala energinivåerna – skulle göra det möjligt att utesluta orbitala frihetsgrader som en källa till den elektroniska nematiciteten. Med framgångsrik avhämtning kunde forskarna undersöka de avgörande högenergispinnexcitationerna av FeSe, och även BaFe₂ Som₂ , med RIXS.

Forskarna undersökte spinanisotropi i Fe-Fe-bindningsriktningen. För att bedöma spinanisotropin mätte laget spinnexcitationer längs två ortogonala riktningar och jämförde svaren. Genom att utföra mätningar under ökande temperatur kunde teamet bestämma den kritiska temperaturen vid vilken nematiskt beteende försvann, och jämföra observationer av spinanisotropier med elektroniska anisotropier, observerade genom resistivitetsmätningar.

Forskarna mätte först avtvinnad BaFe₂ Som₂ , som har en välkarakteriserad, anisotropisk spinnstruktur och långdistansmagnetisk ordning och använde detta som referens. Mätningar av spinexcitationsresponsen längs de två ortogonala riktningarna visade en tydlig asymmetri:manifestationen av nematiciteten.

Teamet utförde sedan samma experiment i avtvinnad FeSe. Trots avsaknaden av magnetisk ordning, observerade de en mycket stark spinanisotropi med avseende på de två axlarna. "Extraordinärt skulle vi kunna avslöja en spinanisotropi som är jämförbar – om inte större – med den i det redan mycket anisotropa BaFe₂ Som₂ ," säger Xingye Lu. "Denna spinanisotropi minskar med ökande temperatur och försvinner runt den nematiska övergångstemperaturen – den temperatur vid vilken materialet upphör att vara i ett elektroniskt nematiskt tillstånd."

Ursprunget till elektronisk nematicitet i FeSe:Mot en bättre förståelse av elektroniskt beteende i järnbaserade supraledare

Energiskalan för spinnexcitationerna på cirka 200 meV, vilket är mycket högre än separationen mellan orbitalnivåerna, visar att den elektroniska nematiciteten i FeSe främst är spinndriven. "Det här var en stor överraskning", förklarar Thorsten Schmitt. "Vi kunde nu göra kopplingen mellan elektronisk nematicitet, som manifesterar sig som anisotrop resistivitet, med närvaron av nematicitet i spinnexcitationerna."

Men vad betyder dessa fynd? Samspelet mellan magnetism, elektronisk nematicitet och supraledning är en nyckelfråga i okonventionella supraledare. Man tror att kvantfluktuationer av elektronisk nematicitet kan främja högtemperatursupraledning i järnbaserade supraledare. Dessa fynd ger en länge eftersökt insikt i mekanismen för elektronisk nematicitet i FeSe. Men mer allmänt lägger de till en viktig bit till pusslet med att förstå elektroniskt beteende i järnbaserade supraledare, och i slutändan, hur detta länkar till supraledning. Nästa steg blir att ta reda på om spinndrivet elektroniskt nematiskt beteende kvarstår hos andra medlemmar av den järnbaserade supraledarfamiljen, och dessutom om misstankar om att det kan uppstå längs andra riktningar än Fe-Fe-bindningsaxeln är korrekta. + Utforska vidare

Laddningsdensitetsvåg inducerar elektronisk nematicitet i Kagomes supraledare