(PhysOrg.com) -- Sådana mycket eftertraktade tekniska möjligheter som observation av enstaka katalytiska processer i nanoreaktorer, eller optisk detektering av låga koncentrationer av biokemiska medel och gaser är ett viktigt steg närmare förverkligande. Forskare vid det amerikanska energidepartementet (DOE) Lawrence Berkeley National Laboratory (Berkeley Lab), i samarbete med forskare vid universitetet i Stuttgart i Tyskland, rapportera den första experimentella demonstrationen av antennförstärkt gasavkänning på singelpartikelnivå. Genom att placera en palladiumnanopartikel på fokusspetsen på en guldnanoantenn, de kunde tydligt upptäcka förändringar i palladiumets optiska egenskaper vid exponering för väte.

"Vi har visat resonansantennförstärkt väteavkänning av en partikel i det synliga området och presenterat en tillverkningsmetod för placeringen av en enda palladiumnanopartikel i nanofokus av en guldnanoantenn, " säger Paul Alivisatos, Berkeley Labs chef och ledare för denna forskning. "Vårt koncept ger en allmän plan för att förstärka plasmoniska avkänningssignaler på enpartikelnivå och bör bana väg för optisk observation av kemiska reaktioner och katalytiska aktiviteter i nanoreaktorer, och för lokal biosensing."

Alivisatos, som också är Larry och Diane Bock professor i nanoteknik vid University of California, Berkeley, är motsvarande författare till en artikel i tidskriften Naturmaterial beskriver denna forskning. Tidningen har titeln "Nanoantennförbättrad gasavkänning i ett enda skräddarsytt nanofokus." Laura Na Liu skrev tillsammans med Alivisatos tidningen, Ming Tang, Mario Hentschel och Harald Giessen.

Ett av de hetaste nya områdena inom teknik idag är plasmonik – inneslutningen av elektromagnetiska vågor i dimensioner som är mindre än halva våglängden av de infallande fotonerna i det fria rymden. Vanligtvis görs detta vid gränssnittet mellan metalliska nanostrukturer, oftast guld, och ett dielektrikum, vanligtvis luft. Instängningen av de elektromagnetiska vågorna i dessa metalliska nanostrukturer genererar elektroniska ytvågor som kallas "plasmoner". En matchning av oscillationsfrekvensen mellan plasmoner och infallande elektromagnetiska vågor ger upphov till ett fenomen som kallas lokaliserad ytplasmonresonans (LSPR), som kan koncentrera det elektromagnetiska fältet till en volym som är mindre än några hundra kubiknanometer. Alla föremål som förs in i detta lokalt begränsade fält – kallat nanofokus – kommer att påverka LSPR på ett sätt som kan detekteras via mörkfältsmikroskopi.

"Nanofokusering har omedelbara konsekvenser för plasmonisk avkänning, " säger Laura Na Liu, huvudförfattare till Nature Materials-artikeln som vid den tidpunkt då arbetet utfördes var medlem av Alivisatos forskargrupp men är nu vid Rice University. "Metalliska nanostrukturer med skarpa hörn och kanter som bildar en spetsig spets är särskilt gynnsamma för plasmonisk avkänning eftersom fältstyrkorna hos de elektromagnetiska vågorna är så kraftigt förstärkta över en så extremt liten avkänningsvolym."

Plasmonisk avkänning är särskilt lovande för detektering av brandfarliga gaser som väte, där användningen av sensorer som kräver elektriska mätningar utgör säkerhetsproblem på grund av det potentiella hotet från gnistbildning. Väte, till exempel, kan antändas eller explodera i koncentrationer på endast fyra procent. Palladium sågs som en främsta kandidat för plasmonisk avkänning av väte eftersom det lätt och snabbt absorberar väte som förändrar dess elektriska och dielektriska egenskaper. Dock, LSPR av palladiumnanopartiklar ger breda spektrala profiler som gör det extremt svårt att upptäcka förändringar.

"I vårt resonansantennförbättrade system, vi använder dubbelelektronstrålelitografi i kombination med en dubbel lyftningsprocedur för att exakt positionera en enda palladiumnanopartikel i nanofokus av en guldnanoantenn, " säger Liu. "De starkt förstärkta guldpartikelplasmonnära fälten kan känna av förändringen i den dielektriska funktionen hos den proximala palladiumnanopartikeln när den absorberar eller frigör väte. Ljus som sprids av systemet samlas upp av ett mörkfältsmikroskop med bifogad spektrometer och LSPR-ändringen läses av i realtid."

Alivisatos, Liu och deras medförfattare fann att antennförstärkningseffekten kunde kontrolleras genom att ändra avståndet mellan palladiumnanopartikeln och guldantennen, och genom att ändra formen på antennen.

"Genom att förstärka avkänningssignaler på enpartikelnivå, vi eliminerar de statistiska och genomsnittliga egenskaperna som är inneboende i ensemblemätningar, " säger Liu. "Dessutom, vår antennförstärkta plasmoniska avkänningsteknik omfattar ett icke-invasivt schema som är biokompatibelt och kan användas i vattenhaltiga miljöer, gör den tillämpbar på en mängd olika fysikaliska och biokemiska material."

Till exempel, genom att ersätta palladiumnanopartikeln med andra nanokatalysatorer, såsom rutenium, platina, eller magnesium, Liu säger att deras antennförstärkta plasmoniska avkänningssystem kan användas för att övervaka närvaron av många andra viktiga gaser förutom väte, inklusive koldioxid och dikväveoxiderna. Denna teknik erbjuder också ett lovande plasmonisk avkänningsalternativ till fluorescerande detektion av katalys, vilket beror på den utmanande uppgiften att hitta lämpliga fluoroforer. Antennförstärkt plasmonisk avkänning har också potential för observation av enstaka kemiska eller biologiska händelser.

"Vi tror att vår antennförbättrade avkänningsteknik kan fungera som en brygga mellan plasmonik och biokemi, " säger Liu. "Plasmonisk avkänning erbjuder ett unikt verktyg för att optiskt sondera biokemiska processer som är optiskt inaktiva i naturen. Dessutom, eftersom plasmoniska nanostrukturer gjorda av guld eller silver inte bleker eller blinkar, de tillåter kontinuerlig observation, en väsentlig förmåga för in-situ övervakning av biokemiskt beteende."