Argonne-forskare har upptäckt ett nytt sätt att belägga kärnmaterial som stödjer ansträngningar för att minimera användningen av höganrikat uran.

Inuti en kärnreaktor i drift, miljön är extrem, eftersom reaktorkomponenter utsätts för en kombination av intensiv strålning och värme samt kemiskt reaktivt kylmedel. Det är därför, för att driva reaktorer på ett säkert sätt, forskare måste designa sina komponenter med material som tål dessa förhållanden.

Forskare vid U.S. Department of Energys (DOE) Argonne National Laboratory har gjort en avgörande upptäckt genom att ta en teknik som ursprungligen utvecklades för halvledarindustrin och använda den som ett sätt att belägga kärnmaterial. Denna teknik, kallas atomlagerdeposition (ALD), utgör grunden för nya metoder för att skydda kärnbränslen och material från direkt exponering för reaktorns fientliga miljö.

Atomskiktsavsättning - som namnet antyder - tillåter forskare att deponera atomärt tunna filmer av ett visst material på en yta. Genom att bygga upp dessa lager, Argonne-forskare kan bilda kemiskt exakta beläggningar utformade för att ha en uppsättning speciella egenskaper.

"Vi är banbrytande för användningen av ALD för kärntekniska tillämpningar, " sa Argonnes kärnkraftsingenjör Abdellatif Yacout, chef för bränsleutvecklings- och kvalificeringsgruppen. Argonne experter inom tekniken, ledd av Argonne Distinguished Fellow Michael Pellin, var avgörande för dessa framsteg.

Bränslebeläggningar stödjer ansträngningar för att minimera höganrikat uran

I en uppsättning experiment, Argonne-forskare har använt ALD för att avsätta zirkoniumnitrid (ZrN) som en beläggning direkt över låganrikat uran-molybden (U-Mo) pulver. Beläggningen är tillräckligt tunn för att låta neutroner tränga igenom, samtidigt som bränslet skyddas från nedbrytning, vanligtvis från interaktion med aluminium (Al), en viktig beståndsdel i en forskningsreaktors bränslesystem.

För att studera stabiliteten hos den nyutvecklade ZrN-beläggningen och hur den interagerar med aluminium, forskare utförde flera ex situ-bestrålningsstudier med tunga joner (för att simulera skador från fissionsfragment) vid Argonnes Tandem Linac Accelerator System (ATLAS) anläggning, en DOE Office of Science User Facility.

Det specifika arbetet med att omdesigna beläggningar för kärnbränslen stödjer ansträngningen att konvertera högeffektsforskningsreaktorer runt om i världen som använder höganrikat uran (HEU) till att använda låganrikat uran (LEU) bränslen, till stöd för den nationella policyn för HEU-minimering.

Beläggning av beklädnader för att hålla upp till reaktormiljöer

Två andra uppsättningar experiment som involverar ALD kretsar kring beklädnader, som är strukturella material som kapslar in bränslebeståndsdelarna inuti en kärnreaktor.

Hög slitstyrka från en nanolaminatbeläggning. Detta projekt använde ALD för att designa beklädnadsmaterial som skulle motstå slitage, ett beteende i reaktoraggregat som bidrar till mekaniskt slitage. "Ett sätt att motstå nötning är att belägga beklädnadens yta för att öka dess hårdhet, " sa Yacout. "Beklädnadsytor modifierade med en ALD-beläggning (t.ex. aluminiumoxid [Al2O3]) och följt av andra behandlingar, ökar ythårdheten nästan 100 gånger.

Oxidationsbeständighet vid hög temperatur. Detta projekt kretsade kring att utveckla beläggning för kapslingar så att de bättre kan stå emot de höga temperaturerna inuti en reaktor under svåra olycksförhållanden. Teamet utvecklade ett unikt keramiskt kompositmaterial, som kan tillverkas vid låg temperatur men med en väsentligt kompakt mikrostruktur.

Att utveckla denna keramiska kompositbeläggning är en process i två steg. Det innebär att kombinera elektroforetisk deposition (EPD), en snabb och låg temperatur deponeringsmetod, med ALD. På det här sättet, Argonne-forskarna kunde snabbt skapa en tjock keramisk-keramisk kompositbeläggning som både fäster och anpassar sig till beklädnadens yta.

Kraften i en ledteknik

Varken EPD eller ALD som en deponeringsprocess i sig skulle ha gett en tillräcklig beläggning för att skydda beklädnaden, sa Argonne-forskaren Sumit Bhattacharya. "Även om ALD genererar en pinhole-fri, tät och vidhäftande beläggning, avsättningshastigheten är relativt långsam. För att avsätta den tjocklek du behöver, det kommer att ta dagar eller till och med i vissa fall veckor, " han sa.

"Under tiden, om du bara använder EPD, det avsatta skiktet är mycket poröst, och kräver högtemperatursintring för att bli tät och vidhäftande till substratet. Detta är inte idealiskt, eftersom beklädnadsmaterialet är temperaturkänsligt och det kommer att förlora alla sina mekaniska egenskaper."

En huvudsaklig fördel med att använda de dubbla avsättningsteknikerna består i förmågan att kraftigt reducera den temperatur som behövs för att producera en vidhäftande beläggning. Rent generellt, att utveckla en tät keramisk komposit, ett högtemperatursintringssteg är nödvändigt. Dock, eftersom beklädnaden är gjord av metall, den typiska sintringen skulle få substratet att smälta eller förlora sin styrka.

"Du kommer inte bara att inte uppnå sintring, men huvudsubstratet som du försöker skydda kommer att förstöras, " förklarade Bhattacharya.

Kombinationen av EPD/ALD-tekniken ger en vidhäftande beläggning vid en temperatur på endast cirka 300 grader Celsius, mycket lägre än den konventionella sintringstemperatur som krävs för sådana kompositer.

Att använda ALD erbjuder en annan väsentlig fördel jämfört med andra deponeringstekniker, såsom kemisk ångdeposition (CVD). Även om CVD sätter in snabbare än ALD, genom att göra så blockerar den delar av kanalerna som skulle behöva fyllas. Som ett resultat, det lämnar efter sig stora porositeter inuti kompositen. "Endast ALD kan se till att vi kan behandla alla skrymslen och vrår, " sa Bhattacharya.

För att testa hur beläggningen tål reaktorbestrålningsmiljön, forskarna bombarderade den med tunga joner vid olika temperaturer i Argonnes Intermediate Voltage Electron Microscope-anläggning (IVEM). Efteråt, provet förblev intakt och forskare fann inga uppenbara förändringar i nanopulvret och den överliggande ALD-beläggningen.

Argonnes arbete med ALD för kärnkraftsapplikationer har finansierats av flera organisationer inklusive DOE:s Office of Nuclear Energy, DOE:s National Nuclear Security Administration; Westinghouse, och Argonnes Laboratory Directed Research and Development fonder.