Trots framstegen i effektiviteten av perovskite-enheter, dessa system är inte helt förstådda, i synnerhet frekvens- och effektberoendet av deras reaktion på ljus. Yu-Hwa Lo och kollegor vid University of California i San Diego (UCSD) rapporterar nu om systematiska undersökningar av hur dessa enheter reagerar på ljus för frekvenser som varierar över åtta storleksordningar och effekt från miljoner till enstaka fotoner.

Resultaten avslöjar olika svarsregimer, inklusive den första observationen av ett kvasi-beständigt återställbart enfotonsvar som inte kan förklaras av existerande fysiska modeller för materialet. Resultaten kan komma att användas i flera nya tillämpningar av perovskiter, såsom analogt minne för neuromorf beräkning.

Felaktiga antaganden

"Det finns en missuppfattning i fotodetektion för perovskiter, " Lo berättar för phys.org, som han förklarar en tendens bland forskarvärlden under denna typ av studier. Ofta, forskare gör mätningar med låg frekvens, (kvasi) DC-förhållanden för den effektberoende responsiviteten, det är, mängden elektrisk utgång per optisk ingång. Dock, de antar då att samma DC-responsivitet gäller vid testning vid höga frekvenser för responsivitet, det är, hur lång tid det tar för ett system att svara på en impuls.

För sina studier, UCSD-forskarna använde perovskiten MAPbI ₃ , där M är metyl CH ₃ och A är ammonium NH _3, , som det är väl förstått och relativt lätt att bearbeta. Den har också bekvämt ett bandgap på ~1,58 eV så att den är känslig för synligt ljus.

I motsats till tidigare studier, Lo och kollegor mätte svaret som strömskillnaden före och efter en puls, och responsiviteten genom att dividera fotoströmmen med den absorberade optiska effekten vid frekvenser ner till 0,1 Hz. Deras studie visade att svaret var, faktiskt, mycket långsam vid låga kvasi-DC-frekvenser, det tar cirka 10 sekunder för strömmen att stiga. Större överraskningar skulle komma.

Regimbyte

Forskarna fann att fotoresponsen i huvudsak var frekvensoberoende, men med en uppenbar regimförändring. De identifierade ett omvänt proportionellt förhållande mellan responsiviteten och styrkan som höjs till en faktor β, som förblev oförändrad över ett frekvensområde från 5 Hz till 800 MHz. Dock, under 5 Hz, värdet på β ändrades från -0,4 till -0,9. Detta ger en maximal intern responsivitet på 1,7×10 ⁷ A/W vid 10 aW, som minskar snabbt med ökande kraft.

Deras förklaring till förändringen i exponent är att vid högre frekvenser, elektroner och hål bildas, medan vid lägre frekvenser, joner och jonvakanser mobiliseras. De observerade också att fotoresponsen kvarstod, det är, den återgick inte till mörkernivåströmmen förrän den återställdes med förspänningen. Forskarna förklarar den kvasi-beständiga förändringen i materialets konduktivitet i termer av omfördelning av joner och laddade vakanser, som effektivt förändrar materialets egenskaper. Reflexionsmätningar, som avslöjade toppskiften i denna regim, stödde denna förklaring.

Den verkliga överraskningen kom när de sänkte effekten under 10 aW, där bara 10 fotoner infaller på enheten åt gången. Vid denna tidpunkt, sluttningen platåerade, ett tillstånd där värdet på β är noll, den utgående fotoströmmen beror linjärt på antalet absorberade fotoner, och responsiviteten är oberoende av effektvärdet ända ner till singelfotonnivån. Dessa observationer tyder på att en enda foton kunde mobilisera så många som 10 ⁸ jon-vakanspar. Tidigare rapporterade resultat hade antagit att bara ett par mobiliserats per foton.

Oförklarlig fysik

"När vi minskade antalet absorberade fotoner (till cirka 10 fotoner), den kvasi-beständiga fotoresponsen förblev nästan densamma, " säger Lo. "Vi blev förvånade över denna observation, speciellt när den gick in i det ensiffriga fotonområdet, eftersom det inte fanns en tillgänglig fysisk modell för att förklara detta. Jonmigrering är inget nytt inom perovskite, men den interna signalförstärkningsmekanismen är."

Forskarna antyder att det kan finnas någon lavineffekt bakom fenomenet, så att under en partiskhet, en jodidjon som mobiliseras av en infallande foton skulle kunna slå en annan jodid och så vidare. Utöver 10 infallande fotoner, alla jon-vakanspar som kan röra sig har mobiliserats, och nettofotoresponsen blir nästan oberoende av det infallande fotonnumret, eller med andra ord, responsiviteten per infallande foton blir omvänt proportionell mot den infallande effekten. De har också en förklaring till den markanta minskningen av effekten utan tillräcklig bias, eftersom jonerna då skulle behöva resa en längre sträcka innan de har tillräckligt med energi för att utlösa ett annat jon-vakanspar, så att det är mindre sannolikt att detta händer innan jonen hamnar i en laddningsfälla.

Förutom analoga minnen för neuromorf beräkning, Lo och kollegor föreslår att effekten kan ge ytterligare möjligheter för att utnyttja perovskiter vid energiskörd, högkapacitetsminne och optiska omkopplare. De är intresserade av att designa en enhet som skulle kunna injicera ett litet antal elektroner som skulle uppnå en liknande effekt som det kvasi-persistenta enfotonsvaret. Dock, de förblir också nyfikna på att bättre förstå den fysiska mekanismen bakom fenomenet, kanske i samarbete med en teorigrupp i beräkningskondenserad materiens fysik.

© 2020 Science X Network