Ett forskarlag har designat en tandemkatalysator för att förbättra elektroreduktionen av nitrat till ammoniak. Genom att koppla Cu-enatomkatalysatorer med intilliggande Co3 O4 nanosheets reglerade teamet framgångsrikt adsorptionsenergin för intermediärer i nitratelektroreduktionsprocessen, vilket främjade syntesen av ammoniak.
Deras resultat publiceras i Nature Communications . Teamet leddes av prof. Zeng Jie och prof. Geng Zhigang från University of Science and Technology of China (USTC) vid Chinese Academy of Sciences (CAS).
Omvandling av nitrat (NO3 - ) från avloppsvatten till ammoniak (NH3 ) erbjuder inte bara en effektiv metod för rening av avloppsvatten utan lovar också som en hållbar metod för ammoniaksyntes. De olika adsorptionskonfigurationerna av kvävehaltiga intermediärer i NO3 - elektroreduktionsprocessen utgör en utmaning, vilket gör det svårt för en enskild katalysator att optimera adsorptionen samtidigt.
Medan Cu-baserade elektrokatalysatorer är fördelaktiga för NO3 - adsorption, en nyckelfråga är överdriven ackumulering av nitrit (NO2 - ) vilket skulle resultera i snabb deaktivering av katalysatorer och trög kinetik för efterföljande hydreringssteg.
För att övervinna dessa begränsningar designade forskarna en tandemelektrokatalysator genom att kombinera Cu-enkla atomer förankrade på N-dopat kol med intilliggande Co3 O4 nanoark (betecknas som Co3 O4 /Cu1 -N-C). Denna innovativa kombination utnyttjar styrkorna hos båda komponenterna:Cus förmåga att adsorbera NO3 - och Co3 O4 s förmåga att adsorbera NO2 - . Denna dubbelfunktionskatalysator syftar till att optimera bindningsenergierna för mellanprodukter och därigenom underlätta elektroreduktionsprocessen från NO3 - till NH3 mer effektivt.
Specifikt syntetiserade forskarna Co3 O4 /Cu1 -N-C-katalysator genom en serie steg, inklusive pyrolys av Cu-dopad ZIF-8 för att erhålla Cu-enkla atomer på N-dopat kol, följt av avsättning av Co3 O4 nanoark. Katalysatorns struktur och sammansättning karakteriserades med användning av olika tekniker såsom ringformig mörkfältsskanningselektronmikroskopi med hög vinkel (HAADF-STEM), energidispergerande röntgenspektroskopi (EDS) och röntgenabsorption nära kantstruktur ( XANES) spektroskopi.
Dessa analyser bekräftade den framgångsrika kombinationen av Cu-atomer och Co3 O4 nanosheets, såväl som den enhetliga fördelningen av de katalytiska centra.
Slutligen utfördes prestandatestning av katalysatorerna i en H-typ cell med tre elektroder, med koncentrationen av NH3 produkt kvantifierad med indofenolblåttmetoden. Testet visade att Co3 O4 /Cu1 -N-C uppnådde en ammoniakproduktionshastighet på 114,0 mgNH3 h -1 cm -2 i NO3 - elektroreduktionsreaktion, som var 2,2 gånger och 3,6 gånger så hög som den för Cu1 -N-C och Co3 O4 , respektive.
Mekanistiska undersökningar visade att Co3 O4 reglerar effektivt adsorptionskonfigurationen för NO2 - och förbättrar dess bindning, och accelererar därigenom den övergripande elektroreduktionsprocessen från NO3 - till NH3 .
Denna forskning belyser ett nytt tillvägagångssätt för att ta itu med begränsningarna hos enskilda katalysatorer i nitratelektroreduktion genom att använda ett tandemkatalysatorsystem. Det ger inte bara en djupare förståelse för de inblandade katalytiska mekanismerna utan sätter också scenen för framtida utvecklingar inom designen av avancerade elektrokatalysatorer för liknande applikationer.
Mer information: Yan Liu et al., Effektiv tandemelektroreduktion av nitrat till ammoniak genom koppling av Cu-atomer med intilliggande Co3 O4 , Nature Communications (2024). DOI:10.1038/s41467-024-48035-4
Journalinformation: Nature Communications
Tillhandahålls av University of Science and Technology i Kina
