Att klämma ut ljus bortom diffraktionsgränsen och kontrollera de optiska processer som orsakas av nanobegränsat ljus är centrala frågor inom nanofotonik. Speciellt lokaliserat och förbättrat ljus vid de plasmoniska nanogaperna i skanningssondmikroskop ger oss en unik plattform för att erhålla platsspecifik optisk information i molekylär/atomär skala.
Helt nyligen har inte bara linjär utan även olinjär optik använts för sådan spetsförstärkt nanoskopi för att få högre känslighet och rumslig upplösning. I detta sammanhang är förståelsen av de inneboende olinjära optiska egenskaperna hos plasmoniska nanokaviteter av växande betydelse för att kontrollera olinjär optik i nanostorlek mer exakt.
Forskare ledda av Toshiki Sugimoto, docent vid Institutet för molekylär vetenskap, lyckades belysa de inneboende olinjära optiska egenskaperna hos spetssubstrat plasmoniska nanokaviteter. Genom att kombinera ett våglängdsjusterbart femtosekundspulslasersystem med ett skanningstunnelmikroskop och fokusera på spetsförstärkningen av andra övertonsgenerationen (SHG), rapporterade de ett oväntat brett spetsförstärkt olinjärt optiskt svar i en plasmonisk nanokavitet (se figur 1).
De visade att spetsförstärkningen av SHG bibehålls över det synliga till infraröda våglängdsområdet (se figur 2a–c). Dessutom verifierades också de framträdande geometriska effekterna av plasmoniska spetsar som dominerar denna bredbandsförbättringsförmåga; den bredbandiga olinjära optiska egenskapen hos nanokaviteter i spetssubstrat påverkas inte bara av strukturerna hos spetsspetsar i nanostorlek utan också av spetsskaft i mikrometerstorlek (se figur 2d–i).
Ursprunget till dessa geometriska effekter avslöjades genom exakta numeriska simuleringar av plasmoniska fält inuti spetssubstrat nanokaviteter. De demonstrerade teoretiskt att bredbandsspetsförbättrade SHG-egenskaper kan förändras avsevärt som svar på nanometer- och mikrometerskala spetsstrukturer. Simuleringarna som införlivar denna strukturella information fångar utmärkt det experimentellt observerade beteendet (se figur 2j–l).
Mer detaljerad analys av dessa simulerade resultat avslöjade ursprunget till geometriska effekter på spetsförstärkt SHG; medan spetsaxlarna i mikrometerskala utökar det spektrala området för fältförstärkningen till de nära- och mittinfraröda områdena, bidrar spetsarna i nanometerskala främst till att öka synligt/nära-infrarött ljus. Detta indikerar att spetsaxlarna i mikrometerskala och spetsarna i nanometerskala tillsammans möjliggör en samtidig förbättring av både mitt/nära-infraröd excitation respektive synlig/nära-infraröd strålningsprocess, vilket realiserar den starkt förstärkta SHG över det synliga till infraröda bredbandet. region.
Denna demonstration av den betydande bredbandsförbättringsförmågan hos plasmoniska nanogaps ger en ny grund för avsiktlig kontroll av platsspecifika olinjära optiska fenomen som i grunden åtföljs av drastisk våglängdskonvertering. Dessutom banar gruppens resultat vägen för att utveckla nästa generations spetsförbättrade nanoskopi genom att utnyttja olika olinjära optiska processer.
Baserat på dessa nya tekniker kommer korrelerad kemisk och topografisk information framgångsrikt att hanteras med ultimat spatiotemporal upplösning, vilket främjar spjutspets mikroskopisk forskning inom en mängd olika fysiska, kemiska och biologiska processer som förekommer i heterogena miljöer.
Mer information: Shota Takahashi et al, Broadband Tip-Enhanced Nolinear Optical Response in a Plasmonic Nanocavity, The Journal of Physical Chemistry Letters (2023). DOI:10.1021/acs.jpclett.3c01343
Journalinformation: Journal of Physical Chemistry Letters
Tillhandahålls av National Institutes of Natural Sciences
