Forskare under ledning av Rice University och Los Alamos National Laboratory har upptäckt elektroniska egenskaper i enheter i kvantskala som sannolikt kommer att påverka det växande området för lågkostnads ​​perovskitbaserad optoelektronik.

I ett Nature Communications-dokument med öppen tillgång, forskare ledda av Los Alamos-forskarna Aditya Mohite och Jean-Christophe Blancon, som båda kommer att gå med Rice i sommar, studerade beteendet hos excitoner fångade i kvantbrunnar gjorda av kristallina, halogenidbaserade perovskitföreningar.

Som ett resultat, de kunde skapa en skala med vilken laboratorier kan bestämma bindningsenergin för excitoner, och därmed bandgapstrukturerna, i perovskitkvantbrunnar av vilken tjocklek som helst. Detta kan i sin tur hjälpa till med den grundläggande utformningen av nästa generations halvledarmaterial.

Perovskite kvantvälbaserade optoelektroniska enheter omvandlar och styr ljus i kvantskalan, reaktioner under 100 nanometer som följer andra regler än de som dikteras av klassisk mekanik.

Solceller som förvandlar ljus till elektricitet är optoelektroniska enheter. Så är enheter som förvandlar elektricitet till ljus, inklusive ljusemitterande dioder (LED) och de allestädes närvarande halvledarlasrarna som driver streckkodsläsare, laserskrivare, skivspelare och annan teknik. Varje steg mot att maximera deras effektivitet kommer att få stor inverkan, enligt forskarna.

Excitonerna i centrum för deras forskning är elektriskt neutrala kvasipartiklar som bara existerar när elektroner och elektronhål binds i ett isolerande eller halvledande fast ämne, som kvantbrunnar som används för att fånga partiklarna för studier.

Kvantbrunnar som användes i studien syntetiserades av Northwestern University-labbet av kemisten Mercouri Kanatzidis och Mohite Lab. De var baserade på perovskitföreningar med en speciell skiktad struktur känd som en Ruddlesden-Popper-fas (RPP). Denna klass av material har unika elektroniska och magnetiska egenskaper och har funnits i metall-luftbatterier.

"Att förstå naturen hos excitoner och generera en allmän skalningslag för excitonbindande energi är det första grundläggande steget som krävs för utformningen av en optoelektronisk enhet, som solceller, lasrar eller detektorer, sa Mohite, som kommer att bli docent i kemi- och biomolekylär teknik på Rice.

Tidigare, forskare upptäckte att de kunde ställa in resonansen hos excitoner och fria bärare inom RPP-perovskitskikt genom att ändra deras atomtjocklek. Det verkade förändra massan av excitonerna, men forskarna kunde inte mäta fenomenet förrän nu.

"Att variera tjockleken på dessa halvledare gav oss en grundläggande förståelse för det kvasidimensionella, mellanfysik mellan monolager 2-D-material och 3-D-material, " sa huvudförfattaren Blancon, för närvarande en forskare vid Los Alamos. "Vi uppnådde detta för första gången i icke-syntetiska material."

Los Alamos forskare Andreas Stier testade brunnarna under ett magnetfält på 60 tesla för att direkt undersöka excitonernas effektiva massa, en egenskap som är nyckeln för både modellering av excitonerna och förståelsen av energitransporten i 2-D perovskitmaterialen.

Att ta proverna till Rice gjorde det möjligt för forskarna att exponera dem samtidigt för ultralåga temperaturer, höga magnetfält och polariserat ljus, en förmåga som endast erbjuds av ett unikt spektroskop, Rice Advanced Magnet med bredbandsoptik (RAMBO), övervakas av medförfattaren och fysikern Junichiro Kono.

Avancerad optisk spektroskopi utförd av Blancon vid Los Alamos (en funktion som snart kommer att finnas tillgänglig på Rice i Mohites labb) erbjöd en direkt undersökning av de optiska övergångarna inom RPP:erna för att härleda excitonbindningsenergierna, som är grunden för den banbrytande excitonskalningslagen med kvantbrunnstjocklek som beskrivs i tidningen.

Matchar deras resultat med beräkningsmodellen designad av Jacky Even, professor i fysik vid INSA Rennes, Frankrike, forskarna fastställde att den effektiva massan av excitonerna i perovskitkvantbrunnar upp till fem lager är ungefär två gånger större än i deras 3-D bulkmotsvarighet.

När de närmade sig fem lager (3,1 nanometer), Blancon sa, bindningsenergin mellan elektroner och hål reducerades avsevärt men var fortfarande större än 100 milli-elektronvolt, vilket gör dem robusta nog att utnyttja i rumstemperatur. Till exempel, han sa, som skulle möjliggöra design av effektiva ljusemitterande enheter med färgavstämning.

De kombinerade experimentella och datormodelldata gjorde det möjligt för dem att skapa en skala som förutsäger excitonbindande energi i 2-D eller 3-D perovskiter av vilken tjocklek som helst. Forskarna fann att perovskitkvantbrunnar över 20 atomer tjocka (cirka 12 nanometer) övergick från kvantexciton till klassiska fribärarregler som normalt ses i 3D-perovskiter vid rumstemperatur.

"Detta var ett fantastiskt tillfälle för oss att visa de unika kapaciteterna hos RAMBO för användning i materialforskning med hög effekt, " Sa Kono. "Med utmärkt optisk åtkomst, detta minispolebaserade pulserande magnetsystem tillåter oss att utföra olika typer av optiska spektroskopiexperiment i höga magnetfält upp till 30 tesla."

Forskarna noterade att även om experimenten utfördes vid extremt kalla temperaturer, det de observerade borde gälla även rumstemperatur.

"Detta arbete representerar ett grundläggande och icke-intuitivt resultat där vi bestämmer ett universellt skalningsbeteende för excitonbindande energier i Ruddlesden-Popper 2-D hybridperovskiter, " sade Mohite. "Detta är en grundläggande mätning som har förblivit svårfångad i flera decennier, men dess kunskap är avgörande före utformningen av några optoelektroniska enheter baserade på denna klass av material och kan ha betydelse i framtiden för design av, till exempel, nolltröskellaserdioder och multifunktionellt heteromaterial för optoelektronik."