Hybridperovskiter är spektakulärt effektiva material för solceller. Bara några år efter att de första solcellerna tillverkades, de har redan uppnått solomvandlingseffektiviteter som är större än 22 procent. Intressant, de grundläggande mekanismerna som är ansvariga för denna höga effektivitet diskuteras fortfarande kraftigt.

En grundlig förståelse av dessa mekanismer är avgörande för att möjliggöra ytterligare förbättringar, och beräkningsstudier utförda med hjälp av National Energy Research Scientific Computing Center (NERSC) vid Lawrence Berkeley National Laboratory har gett nya viktiga insikter. Chris Van de Walles grupp vid University of California, Santa Barbara (UCSB) har rapporterat dessa genombrott i två senaste tidningar:X. Zhang, J.-X. Shen, W. Wang, och C. G. Van de Walle, ACS Energy Lett . 3, 2329 (2018) och J.-X. Shen, X. Zhang, S. Das, E. Kioupakis, och C.G. Van de Walle, Adv. Energi Mater . 8, 1801027 (2018).

Hybridperovskiter är en grupp av material som kombinerar organiska molekyler med ett oorganiskt ramverk i en perovskitgitterstruktur. Ett antal forskargrupper tillskrev tidigare hybridperovskiternas höga effektivitet till ett indirekt bandgap som härrör från stark spin-omloppskoppling. Det hävdades att gapets indirekta natur undertrycker strålningsrekombination mellan elektroner och hål och minimerar således oönskad bärarrekombination. UCSB postdoc Xie Zhang och Ph.D. studenten Jimmy-Xuan Shen (som sedan har tagit examen) visade att detta var felaktigt genom att utveckla en banbrytande, första principer för att noggrant bestämma spinnstrukturen hos bandkanterna och kvantitativt beräkna de strålande rekombinationshastigheterna. För metylammoniumblyjodid (prototypen av hybridperovskit som vanligtvis kallas MAPI) fann de att den strålningsrekombinationen faktiskt är lika stark som i konventionella halvledare med direktgap.

"Detta resultat borde sätta stopp för missriktade försök att analysera och designa enhetsegenskaper baserat på felaktiga antaganden om rekombinationshastigheten, " sa Zhang.

Stark strålningsrekombination innebär att dessa material också är användbara för applikationer med lysdioder (LED). Dock, strömtätheter i lysdioder är mycket högre än i solceller, och vid höga bärarkoncentrationer kan icke-strålande rekombinationsprocesser bli skadliga. Sådana icke-strålningsförluster har observerats, men experimentellt är det inte möjligt att identifiera de mikroskopiska ursprungen. Shen och Zhang byggde på expertis i Van de Walle-gruppen för att exakt beräkna rekombinationshastigheten från första principer. De lyckades också exakt koppla kursen till funktioner i den elektroniska strukturen.

"Auger-rekombination är en process där två bärare rekombinerar över bandgapet och överskottsenergin överförs till en tredje bärare, "förklarade Shen." Vi fann att Auger -koefficienten i MAPI är oväntat stor:två storleksordningar större än i andra halvledare med jämförbara bandgap. "

Forskarna identifierade två distinkta egenskaper hos materialet som är ansvariga:en resonans mellan bandgapet och den spinn-omloppsinducerade uppdelningen av ledningsbanden, och förekomsten av strukturella förvrängningar som främjar Auger-processen.

"Dessa beräkningar är extremt krävande, och beräkningskraften från NERSC har varit avgörande för att få dessa resultat, "kommenterade Van de Walle." Vi har kunnat visa att skruvförluster kan undertryckas om gitterförvrängningar minskar, och vi föreslår specifika tillvägagångssätt för att uppnå detta i verkliga material."