En porös organisk polymer med aminopyridinfunktionaliteter med Ir-enkelatomers aktiva ställen analoga med de mononukleära Ir-tångkomplexen visades. Kredit:DICP
Enkelatomkatalysatorer (SAC) med atomärt dispergerade aktiva metallcentra på bärare representerar en mellanhand mellan heterogen och homogen katalys. Därför, Att förstå den homogena katalysprototypen skapar en stor möjlighet för att designa SAC och utveckla relaterade applikationer.
HUANG Yanqiang och kollegor i prof. Zhang Taos forskargrupp vid Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin utvecklade nyligen en strategi för att rationellt utforma en enatomskatalysator. Metoden går ut på att skapa enatoms aktiva platser på underlag baserade på homologa homogena prototyper. Denna process säkerställer stabiliteten hos de aktiva platserna och bevarar även katalytisk förmåga under motsvarande homogena processer.
Strategin exemplifieras i de Ir-baserade katalysatorerna för katalytisk omvandling av CO 2 att formatera. Stödet i en SAC liknar liganderna i ett mononukleärt metallkomplex i homogen katalys. Ytatomstrukturen hos stödet beter sig som en "kelator" av organiska komplex mot enstaka atoms metallcentra, och denna funktion är direkt relaterad till den kemiska bindningen och det elektroniska tillståndet för de aktiva metallställena.
Följaktligen, utformningen av ett stöd med elektrondonerande funktionella grupper, som imiterar ett mononukleärt Ir-tångkomplex, är en nyckelfaktor i utvecklingen av en Ir-baserad SAC för katalytisk omvandling av CO 2 att formatera.
Genom att utveckla en porös organisk polymer med aminopyridinfunktioner för att konstruera Ir-enatomiga aktiva ställen analoga med de mononukleära Ir-komplexen (Fig. 1), detta material uppvisar överlägsen aktivitet jämfört med konventionella nanopartikelkatalysatorer under hydreringen av CO 2 att formateras under milda förhållanden. Detta representerar den bästa prestandan hittills för en heterogen omvandling av CO 2 att formatera, samtidigt som den bibehåller enastående stabilitet vid återvinning.
Under tiden, en katalytisk mekanism liknande den över en homogen Ir-katalysator observerades med denna kvasihomogena Ir-baserade SAC. Den nuvarande strategin ger en lovande grund för utformningen av effektiva SAC för användning i dagens homogena kemiska omvandlingar, och tjänar till att illustrera potentiell överbryggning mellan homogen och heterogen katalys.
Publicerad i Chem , detta arbete stöddes av Kinas nationella nyckel-FoU-program, det strategiska prioriterade forskningsprogrammet för den kinesiska vetenskapsakademin, och National Natural Science Foundation of China.
