"Rock-chair" Li-ion-batteriet (LIB) upptäcktes i slutet av 1970-talet och kommersialiserades 1991 av Sony, vilket har blivit det primära sättet att lagra bärbar energi idag. För att hedra bidraget för att "skapa en uppladdningsbar värld, "Nobelpriset i kemi 2019 tilldelades tre kända forskare, John B. Goodenough, M. Stanley Whittingham, Akira Yoshino, som gjorde de viktigaste bidragen till upptäckten av LIB. Dock, denna teknik närmar sig sina praktiska prestandagränser och omfattande ansträngningar pågår för att ersätta LIB:er med nya elektrokemiska lagringslösningar, som är säkra, stabil, låg kostnad och med högre energitäthet för att driva elfordon med lång räckvidd och långvarig bärbar elektronik.

Ersätter de traditionella grafitbaserade anoderna med Li-metall, en "helig" anod med en hög teoretisk kapacitet på 3860 mAh/g, visar det ett lovande tillvägagångssätt. För närvarande, Li-metallanod lider av dålig cykeleffektivitet och oändlig volymförändring, ta upp operativa säkerhetsproblem. Effektiva insatser, som inkluderar funktionella elektrolyttillsatser, konstgjorda fast-elektrolytgränssnitt, och använda värdställningar för att buffra volymexpansionen, har tagits för att ta itu med dess nackdelar. Bland dessa, metoden att använda ställningar fortsätter att se snabb utveckling.

Grafit, en klassisk Li -anod, visar ett stort löfte som en effektiv värdeställning, som har en låg densitet och hög elektronledningsförmåga. Dock, det är allmänt accepterat att Li-metall väter grafit dåligt, orsakar dess spridnings- och infiltrationssvårigheter. Tidigare metoder för att omvandla grafit från litiofobicitet till litiofilitet inkluderar ytbeläggning med Si, Ag eller metalloxid (litiofob indikerar en stor kontaktvinkel, medan litiophilic indikerar en låg kontaktvinkel mellan smält litium och fast yta). Dock, en sådan förändring i vätskespridningsbeteendet beror på att grafit ersätts med reaktiv beläggning. Följaktligen, man kan fråga sig om grafit i sig är litiofob eller litiofil.

Häri, vätningsbeteendet för smält Li på olika typer av grafitbaserade kolmaterial studerades systematiskt. För det första, den högorienterade pyrolytiska grafiten (HOPG) användes som ett testprov. Det observerades att HOPG -substrat omedelbart tillåter en kontaktvinkel (CA) på 73 ° med Li -metall. För att kontrollera detta experiment mot teori, ab initio molekylär dynamiksimulering utfördes med en smält Li-droppe (54 Li-atomer)/grafit (432 C-atomer, tvålagers grafen) inställning för att bevisa att en ren (002) yta av grafit i sig är litiofil vid 500K, och resultaten bekräftade också att litium och grafit har god affinitet.

Dock, CA för Li-metall på poröst kolpapper (PCP) är så hög som 142°, vilket indikerar att PCP är litiofob. Detta resultat, som motsäger tidigare slutsats att grafit i sig är litiofil, fick forskare att få ytterligare förståelse för effekten av ytkemi på vätningsprestandan hos Li-metall och grafit. Jämfört med HOPG, det visade sig att PCP-ytan har ett stort antal syrehaltiga funktionella grupper. Dessa ytföroreningar kommer att spela en nyckelroll för att fästa kontaktlinjen mellan Li -metall och PCP, vilket resulterar i en större skenbar kontaktvinkel.

För att visa detta antagande, PCP litierades först genom att minska dess elektrokemiska potential med smält Li -metall. Under denna process, Ytföroreningarna i PCP elimineras också. Experimentet visar att litierat PCP uppvisade en liten CA på ~ 52 °, vilket indikerade en lyckad övergång från litiofobicitet till litiofilicitet. På grund av den porösa strukturen hos lithierad PCP, Li -metallen sprids snabbt igenom. DFT -simuleringen avslöjade att litierad grafit och grafit hade liknande vätningsprestanda, att demonstrera eliminering av ytföroreningar skulle vara den främsta orsaken till denna övergång av vätningsprestanda från PCP till litierad PCP. Grafitpulvret användes vidare för att testa dess vätbarhet med Li -metall. Efter fortsatt blandning, grafitpulvret kunde dispergeras likformigt i Li-metallmatrisen, ytterligare bekräftande av en litiofil egenskap hos grafit. Med fördel av denna upptäckt, en ny Li-metall-grafit-kompositmetod föreslogs och Li-grafitkompositanoder med stor yta kan tillverkas i stor skala.

Detta arbete studerar inte bara systematiskt vätbarheten hos Li-metall och grafitbaserade kolmaterial, men ger också en ny idé för konstruktion av Li-kolkompositanodmaterial, vilket är användbart för utvecklingen av högenergiska Li-metallbatterier.