Schematisk illustration av alkylsilanfosfonatmodifieringen av en Ru/La, Rh:STO fotokatalysator för att påskynda reaktanttillförseln. Upphovsman:© 2020 Yosuke Kageshima, Shinshu universitet
Vattensplittande forskning för solväteproduktion har fokuserat på fysiska processer inuti halvledaren, såsom ljusabsorption, laddningsseparation, och kemiska processer på ytan som är mycket komplexa och som bygger på utveckling av nya material. Dock, processer inuti lösningen hade ännu inte undersökts noggrant.
En ny metod för att förbättra fotokatalytisk väteproduktion föreslogs genom att ladda fosfonatgrupper på ytan av den synligt ljuskänsliga fotokatalysatorn lantan och rodiumdopat strontiumtitanat (La, Rh:STO) med ett silankopplingsmedel. Den funktionella fosfonatgruppen fungerar som en förmedlare av protontillförsel (dvs. främjar tillförseln av reaktanter) och förbättrar väteproduktionsaktiviteten.
Det har funnits exempel på forskning som använder obuffrad elektrolyt eller fosfatbuffertlösning som reaktionslösning i fotokatalytisk vattenspjälkningsreaktion. Dock, den förra är mestadels en elektrostatisk interaktion mellan fotokatalytiskt material och joner i lösningen, medan den senare fokuserar på fosfatanjonens funktion som protonförmedlare. Dessa motsvarar utformningen av bulkelektrolyt.
Konceptet som föreslås i denna studie är varken utveckling av själva materialet eller design av bulkelektrolyten, men utformningen av elektrolyt-fotokatalysatorgränssnittet:ett nytt koncept som möjliggör kontroll av fysikalisk-kemiska fenomen i lösning, speciellt i närheten av katalysatorytan via funktionella grupper immobiliserade på fotokatalysatorpulvrets yta. De fosfonatfunktionella grupperna immobiliserade på ytan av den pulveriserade fotokatalysatorn tillför effektivt protoner till den aktiva platsen. De fosfonatfunktionella grupperna immobiliserade på ytan av den pulveriserade fotokatalysatorn bidrar till att öka väteproduktionsaktiviteten genom att fungera som mediatorer för att effektivt tillföra protoner till den aktiva platsen.
Till ledande forskare Yosuke Kageshimas glädje, när bulkfosfatbuffertlösningen användes som reaktionslösning, väteproduktionsaktiviteten i La, Rh:STO reducerades kraftigt. Även om det är vanligt att fokusera på fosfatanjonernas funktion som protonmediatorer, tillvägagångssättet att immobilisera funktionella grupper nära fast-vätskegränssnittet kan vara en bred metod som är effektiv oavsett vilka material som används.
Ytterligare förbättring av aktiviteten genom att öka koncentrationen av fosfonatfunktionella grupper immobiliserade på ytan kommer att undersökas i ytterligare studier. Detaljerad kvantitativ utvärdering av diffusionsprocessen av fosfonatfunktionella grupper behövs liksom expansion för användning i den övergripande vattennedbrytningsreaktionen. Docent Kageshima hoppas kunna konstruera en fristående artificiell fotosyntesenhet som bidrar till förverkligandet av ett koldioxidsnålt samhälle genom praktisk tillämpning av solväteproduktion, som omvandlar solenergi till kemisk energi som är fördelaktig för lagring och transport.