Den schematiska elektrokatalytiska ureasyntesmekanismen baserad på Bi-BiVO 4 Mott-Schottky heterostruktur synergistiska effekter Kredit:Zhang Guangjin och Yuan Menglei
Omvandling av både kväve (N 2 ) och koldioxid (CO 2 ) till förädlade ureamolekyler via C-N-kopplingsreaktion är en lovande metod för att lösa problemet med överdriven koldioxid 2 utsläpp.
Jämfört med industriella processer med enorm energiförbrukning, elektrokemisk ureasyntes ger en tilltalande väg under milda förhållanden. Dock, det står fortfarande inför utmaningar med låg katalytisk aktivitet och selektivitet.
En forskargrupp ledd av prof. Zhang Guangjin från Institute of Process Engineering (IPE) vid den kinesiska vetenskapsakademin tillverkade Bi-BiVO 4 Mott-Schottky heterostrukturkatalysatorer för effektiv ureasyntes vid omgivande förhållanden.
Detta arbete publicerades i Angewandte Chemie International Edition den 25 feb.
Den spontana laddningsöverföringen vid heterogränssnitten främjar bildandet av rymdladdningsregionen. "Rymdladdningsregionen underlättar inte bara den riktade adsorptionen och aktiveringen av CO 2 och n 2 molekyler på de genererade elektrofila/nukleofila regionerna, men undertrycker också effektivt CO-förgiftning och bildandet av endotermisk *NNH-mellanprodukt, " sa prof. Zhang.
Den adsorberade *N 2 kan främja CO 2 reduktion för att bilda CO, och sedan kommer den genererade CO att reagera ytterligare med *N 2 för att producera den önskvärda *NCON*-mellanprodukten via elektrokemisk C-N-kopplingsreaktion.
"Den efterföljande protoneringsprocessen genomgår företrädesvis den alternerande mekanismen tills bildandet av urea, " sa prof. Zhang.
Forskarna använde linjär svepvoltammetri (LSV) för att preliminärt utvärdera den potentiella prestandan för ureaelektrosyntes med Bi-BiVO 4 hybrider. Resultaten visade att Bi-BiVO 4 hybrider uppvisade bra prestanda i elektrokatalytisk kvävereduktionsreaktion (NRR) och CO 2 reduktionsreaktion (CO 2 RR), som säkerställde den elektrokatalytiska produktionen av urea.