Ett intimt CuPd(100)-gränssnitt utformades för att sänka energibarriärerna för mellanreaktion (CO2*-hydrering och C-C-koppling) och förbättra effektiviteten hos C2-produkter. Den optimala CuPd(100)-gränssnittskatalysatorn uppvisade en C2 Faradaic-effektivitet på 50,3 %, vilket var 2,1 gånger högre än det för Cu-katalysator (23,6%) vid -1,4 VRHE i 0,1 M KHCO3. Kredit:Chinese Journal of Catalysis
Använder intermittent elektrisk energi för att omvandla för mycket CO 2 till C2-produkter, som eten och etanol, är en effektiv strategi för att mildra växthuseffekten. Koppar (Cu) är den enda metallkatalysatorn som elektrokemiskt kan omvandla CO 2 till C2-produkter, om än med oönskad selektivitet för C2-produkten. Därför, förbättra omvandlingseffektiviteten för Cu-baserade katalysatorer för att reducera CO 2 till C2-produkter har väckt stor uppmärksamhet.
Nyligen, en forskargrupp ledd av Prof. Min Liu från Central South University, Kina, designat en Cu-Pd bimetallisk elektrokatalysator med ett CuPd(100)-gränssnitt som kan sänka energibarriären för C2-produktgenerering. Elektrokatalysatorn erhölls via en in-situ-tillväxtmetod baserad på termisk reduktion för att ge Pd-nanopartiklar som kärnförsedda frön. Resultaten publicerades i Chinese Journal of Catalysis .
Rent generellt, det finns två begränsande faktorer för att uppnå elektroreduktion av CO 2 till C2-produkter, nämligen mängden CO*-mellanprodukt (* indikerar att mellanprodukten är adsorberad på katalysatorns yta) och C-C-kopplingssteget (vanligtvis två CO*-kopplingar). För Cu-katalysatorer, energibarriären för C-C-kopplingssteget är relativt låg. Dock, kompaniet 2 adsorption och CO 2 * hydreringsförmågan hos Cu är ogynnsam, vilket resulterar i en otillräcklig mängd CO* involverad i det efterföljande C-C-kopplingssteget. Palladium (Pd) är en effektiv katalysator som uppvisar stark CO 2 adsorption och ultrasnabb reaktionskinetik för CO*-bildning. Dock, CO*-förgiftning på Pd-ytan gör den olämplig för att generera C2-produkter. För att dra full nytta av både Cu (lågenergibarriär för C-C-koppling) och Pd (ultrasnabb kinetik för CO*-bildning), Sammansättningen av en CuPd-bimetallkatalysator förutsågs som en potentiell metod för att optimera effektiviteten av C2-produktbildning.
Beräkningen av densitetsfunktionsteorin (DFT) visar att CuPd (100)-gränssnittet förbättrade adsorptionen av CO 2 och minskade energibarriären för CO 2 * hydreringssteg; Således, tillräckligt med CO* deltog i C-C-kopplingsreaktionen. Dessutom, energibarriären för hastighetsbestämmande steg för C2-produktgenerering på CuPd (100)-gränssnitt är 0,61 eV, vilket är lägre än det på Cu(100)-ytan (0,72 eV).
Därefter framställdes mål-Cupd (100)-gränssnittskatalysatorn genom en enkel våtkemisk metod och bevisades med olika karakteriseringsmetoder. Resultaten av de temperaturprogrammerade desorptions- och gassensorexperimenten bevisade den förbättrade CO 2 adsorption och CO 2 * hydreringsförmåga på CuPd(100)-gränssnitt, respektive. Som ett resultat, CuPd(100)-gränssnittskatalysatorn uppvisade en C2 Faradaic-effektivitet på 50,3 %, vilket var 2,1 gånger högre än det för Cu-katalysator (23,6%) vid -1,4 V RHE i 0,1 M KHCO 3 . Detta arbete ger en referens för den rationella designen av Cu-baserad elektrokatalysator för CO 2 elektroreduktion genom att justera den mellanliggande reaktionsenergibarriären.
