Fotokatalytisk reduktion av CO2 till högvärdiga kolbaserade bränslen har en enorm potential för att hantera den växande energikrisen. Den höga C=O-bindningsenergin för CO2 molekyler (750 kJ·mol -1 ) gör det utmanande att aktivera och minska CO2 .
Därför är konstruktionen av fotokatalysatorer med nya elektronöverföringsvägar meningsfull. Jämfört med den traditionella enkelelektronöverföringskanalen har utvecklingen av multielektronkanaler baserade på skiktade material uppenbara fördelar för förbättringen av bärartransport. Ändå är den rationella utformningen av en önskvärd fotokatalytisk modell för multielektronkanaler med optimerade parametrar ganska utmanande.
Nyligen, en studie med titeln "Konstruera dubbla elektronöverföringskanaler för att accelerera CO2 fotoreduktion styrd av maskininlärning och beräkning av de första principerna" designades och leddes av prof. Jizhou Jiang från Wuhan Institute of Technology, Kina.
Detta arbete kombinerar första principer för beräkning och maskininlärning för att framgångsrikt förutsäga och förbereda en ny BiOBr-Bi-g-C3 N4 sandwichstruktur med dubbla elektrontransportkanaler för fotokatalytisk CO2 minskning. Det finns tre huvudorsaker till den gynnsamma aktiviteten av den nya strukturen:
(1) det införda g-C3 N4 nanoark visar en liknande energinivåstruktur med BiOBr, vilket gynnar för att bilda ett elektroniskt överlagringstillstånd;
(2) de exciterade bärarna kan separeras effektivt och överföras tack vare de speciella dubbla elektronöverföringskanalerna;
(3) sedan den fotogenererade bäraren av BiOBr och g-C3 N4 har olika tidsavklingningsbeteende, en reaktionsmekanism i flera tidskalor för CO2 reduktion kan konstrueras för att optimera reaktionsvägen.
En förbättrad fotokatalytisk prestanda för CO2 reduktion (43 μmol g -1 ). h -1 ) tas emot av BiOBr-Bi-g-C3 N4 kvantbrunnsstruktur. Fem maskininlärningsmodeller användes för att utforska den linjära lagen för de olika påverkansfaktorerna på effektiviteten hos multielektronkanaler. Mekanismen för fotokatalys undersöktes systematiskt.
Resultaten publicerades i Chinese Journal of Catalysis .
Mer information: Lijing Wang et al, Konstruera dubbla elektronöverföringskanaler för att accelerera CO2-fotoreduktion vägledd av maskininlärning och första principberäkningar, Chinese Journal of Catalysis (2023). DOI:10.1016/S1872-2067(23)64546-2
Tillhandahålls av Chinese Academy of Sciences
