Prof. Jiang Bins forskargrupp vid University of Science and Technology of China (USTC) har utvecklat en universell fältinducerad rekursivt inbäddad atomneural nätverksmodell (FIREANN), som exakt kan simulera system-fältinteraktioner med hög effektivitet. Deras forskning publicerades i Nature Communications den 12 oktober.
Atomsimulering spelar en avgörande roll för att förstå spektra och dynamiken hos komplexa kemiska, biologiska och materialsystem på mikroskopisk nivå. Nyckeln till atomsimuleringar är att hitta den korrekta representationen av högdimensionella potentiella energiytor (PES).
Under de senaste åren har det blivit vanligt att använda modeller för atomistisk maskininlärning (ML) för att korrekt representera PES. De flesta ML-modeller beskriver dock endast isolerade system och kan inte fånga interaktionerna mellan externa fält och systemen, vilket kan förändra den kemiska strukturen och styra fasövergången via fältinducerad elektronisk eller spinnpolarisering. En ny ML-modell som tar hänsyn till externa områden behövs snarast.
För att ta itu med detta problem föreslog Prof. Jiangs forskargrupp en "allt-i-ett"-metod. Teamet behandlade först det yttre fältet som virtuella atomer och använde inbäddade atomdensiteter (EADs) som deskriptorer för atomär miljö. Den fältinducerade EAD (FI-EAD) härleddes från den linjära kombinationen av atomernas fältberoende orbitaler och koordinatbaserade orbitaler, som fångar karaktären av interaktionen mellan det yttre fältet och systemet, vilket leder till utvecklingen av FIREAN-modell.
Denna modell korrelerar exakt olika svarsegenskaper hos systemet, såsom dipolmoment och polariserbarhet, med de potentiella energiförändringar som beror på externa fält, vilket ger ett korrekt och effektivt verktyg för spektroskopi och dynamiksimuleringar av komplexa system under externa fält.
Teamet verifierade förmågan hos FIREANN-modellen genom att utföra dynamiska simuleringar av N-metylacetamid och flytande vatten under ett starkt externt elektriskt fält, som båda visar hög noggrannhet och effektivitet. Det är värt att nämna att för periodiska system kan FIREANN-modellen övervinna den inneboende frågan om polarisering med flera värden genom att träna med endast atomkraftsdata.
Den här forskningen fyllde tomrummet med att sakna korrekt extern fältrepresentation i en ML-modell, vilket kommer att bidra till att främja molekylära simuleringar inom kemi, biologi och materialvetenskap.
Mer information: Yaolong Zhang et al, Universell maskininlärning för atomistiska systems svar på externa fält, Nature Communications (2023). DOI:10.1038/s41467-023-42148-y
Journalinformation: Nature Communications
Tillhandahålls av Chinese Academy of Sciences
