Ett simulerat 4-D GAMERS-spektrum som visas som ett 3D-snitt genom en spektralaxel. Två dimensioner kodar information om vibrationsfrekvenser, medan de återstående dimensionerna representerar elektroniska övergångar i molekylen. Upphovsman:Harel
Forskare vid Northwestern University har skapat en ny metod för att extrahera den statiska och dynamiska strukturen hos komplexa kemiska system. I detta sammanhang, "struktur" betyder inte bara 3D-arrangemanget av atomer som utgör en molekyl, utan snarare tidsberoende kvantmekaniska frihetsgrader som dikterar det optiska, systemets kemiska och fysikaliska egenskaper.
Tänk på hur vi ser på världen:tre dimensioner i rymden och en dimension i tiden, d.v.s. rymdtid. Ta bort någon av dessa dimensioner och vyn blir ofullständig och mycket mer förvirrad. Av samma anledning, denna nya metod använder fyra spektraldimensioner för att lösa struktur för att avslöja dolda egenskaper hos molekylstrukturen.
Under den här veckan Journal of Chemical Physics , biträdande professor Elad Harel och professor Irving M. Klotz, från Institutionen för kemi vid Northwestern University, rapportera en ny 4-D koherent spektroskopisk metod som direkt korrelerar inom och mellan elektroniska och vibrationsgrader av frihet för komplexa molekylära system.
Harels arbete innebär en teoretisk beskrivning av en ny experimentell metod som utvecklats i hans labb, kallad GRadient-assisterad flerdimensionell elektronisk Raman-spektroskopi, eller "GAMERS". Det är en flerdimensionell koherent spektroskopisk metod där dimensionerna är systemets elektroniska och vibrationsgrader.
"Med hjälp av flera ljuspulser, GAMERS undersöker hur dessa olika frihetsgrader är korrelerade med varandra, skapa en sorts spektral karta som är unik för varje molekyl, "Sa Harel." t visar att subtila effekter dikterar kemikalien, fysisk, och optiska egenskaper hos ett system, som normalt är dolda i metoder med lägre ordning eller lägre dimension, kan extraheras med GAMERS -metoden. "
Till skillnad från andra metoder, detta möjliggör en unikt detaljerad titt på molekylernas energistruktur på ett sätt som kan erbjuda prediktivt värde.
"Formen på den potentiella ytan, vilket är viktigt för att bestämma kinetiken och termodynamiken för en kemisk reaktion, kan mätas direkt, "Harel sa." Nivån av molekylär detalj som erbjuds genom att använda fler ljuspulser för att förhöra systemet var överraskande. "
En potentiell tillämpning av GAMERS kan vara att identifiera den fysiska mekanismen för energiöverföring under de tidigaste stadierna av fotosyntesen, en fråga som fortfarande är kontroversiell bland forskare, enligt Harel.
Just nu, den huvudsakliga tillämpningen av detta arbete "är att möjliggöra insikter i de fysiska mekanismerna bakom en mängd kvantfenomen i en mängd olika kemiska system, "Harel sa." Dessa inkluderar singlet fission processer, laddningsbärargenerering och transport i hybridperovskiter, och energiöverföring i pigment-proteinkomplex. Att förstå dessa processer har viktiga konsekvenser för utvecklingen av nästa generations solceller. "
GAMERS -metoden är fortfarande i en tidig utvecklingsfas, enligt Harel, men laget har stora förhoppningar om sin framtida tillämpning.
"Vi tror att tekniska framsteg kan göra en sådan analys mycket mer utbredd inom kemisk fysik, sa Harel.
