Värmeledningsförmåga för gitter påverkar starkt tillämpningar av material relaterade till termisk funktionalitet, såsom termisk hantering, termiska barriärbeläggningar och termoelektriska. För att förstå gitterets värmeledningsförmåga mer kvantitativt och på ett tid- och kostnadseffektivt sätt, många forskare har ägnat sina ansträngningar och utvecklat några fysiska modeller med ungefärliga fonondispersioner under det senaste århundradet.

De flesta av dessa modeller använder en linjär fonondispersion, föreslagits av Debye 1912 baserat på ett antagande av akustisk-elastisk våg (bild 1a), medan andra modeller antingen innefattar anpassningsparametrar för fonondispersion eller saknar detaljerade ekvationer för fonontransportegenskaper. Den linjära fonondispersionen av Debye erbjuder många förenklingar av fonontransportegenskaper, och var den vanligaste approximationen under det senaste århundradet. Den linjära spridningen av Debye förutsäger framgångsrikt T3 -beroendet av värmekapaciteten vid mycket låga temperaturer, och värmekapaciteten närmar sig Dulong-Petit-gränsen vid höga temperaturer. Dock, arten av periodicitet på atomarrangemang leder till ett periodiskt gränsvillkor för gittervibrationer i fasta ämnen (fig. 1b), som faktiskt skapar gitter stående vågor vid Brillouin gränser (Fig. 1c). Detta uppfyller inte det akustiska-elastiska vågens antagande om Debye, som föreslagits av Born och von Karman (BvK) 1912 - samma år som Debye föreslog den linjära spridningen.

Detta resulterar i en signifikant avvikelse för Debye -dispersion för periodiska kristallina material när fononer med vågvektorer är nära Brillouin -gränserna (högfrekventa fononer). När dessa fononer är inblandade för fonontransport (dvs. vid inte extremt låga temperaturer), Debye-dispersion leder till en överskattning av gitterets värmeledningsförmåga på grund av överskattningen av grupphastigheten för dessa högfrekventa fononer, som observerats i material med hundratals kända uppmätta värmeledningsförmågor för gitter och nödvändiga detaljer för en tid- och kostnadseffektiv modellförutsägelse efter vår bästa kunskap (Fig. 2g och h som visar en genomsnittlig absolut avvikelse på ~+40%). Dessutom, Debye -dispersionen överskattar också den teoretiskt tillgängliga nedre gränsen för värmeledningsförmåga för gitter, vilket leder till att kränkningarna av den uppmätta gitterens värmeledningsförmåga är ännu lägre än det nuvarande teoretiska minimikravet (baserat på Debye-Cahill-modellen) som observerats i tiotals material.

Detta arbete tar hänsyn till BvK -gränsvillkoret, och avslöjar att produkten av akustiska och optiska dispersioner ger en sinusfunktion. Om massan (eller kraftkonstanten) kontrasten mellan atomer är stor, den akustiska spridningen tenderar att vara en sinusfunktion. Denna dispersion av sinustyp finns verkligen i både de enklaste och mest komplexa materialen. Närmar sig att den akustiska spridningen är sinus, BvK -gränsvillkoret reducerar därefter de återstående optiska grenarna till att vara en serie lokaliserade lägen med en serie konstanta frekvenser. Medan beräkningar av första principer möjliggör en mer detaljerad fonondispersion, en utveckling av rationaliserad fonondispersion för en tid- och kostnadseffektiv förutsägelse av fonontransport är betydande på grund av den tidskrävande och beräkningsmässiga kostnaden för första principberäkningar.

Detta arbete använder den ovan nämnda rationaliseringen av fonondispersioner, vilket gör det möjligt att inkludera både bidrag till gitterens värmeledningsförmåga hos akustiska och optiska fononer. Denna förbättring av fonondispersioner förbättrar avsevärt noggrannheten i en tids- och kostnadseffektiv förutsägelse om fasta termiska konduktivitet hos gitter utan några passande parametrar (fig. 2c, visar en genomsnittlig absolut avvikelse på endast -2,5%), och erbjuder därför en mer exakt design av fasta ämnen med förväntad gittervärmeledningsförmåga. Vidare, detta arbete avlägsnar framgångsrikt motsättningen av den uppmätta gitterens värmeledningsförmåga till och med lägre än det teoretiska minimum som förutses baserat på en linjär dispersion av Debye (fig. 3). Detta skulle ge den teoretiska möjligheten att rationalisera gitterets värmeledningsförmåga till lägre än vad man för närvarande tror, öppnar ytterligare möjligheter att utveckla termiskt resistiva material för applikationer, inklusive termoelektrisk.