I en ny publikation i Vetenskap , forskare vid universitetet i Paderborn och Fritz Haber Institute Berlin visade sin förmåga att observera elektroners rörelser under en kemisk reaktion. Forskare har länge studerat processerna i atomskala som styr kemiska reaktioner, men kunde aldrig tidigare observera elektronrörelser när de hände.

Elektroner finns på de minsta skalorna, är mindre än en kvadriljondel av en meter i diameter och kretsar runt en atom med femtosekundhastigheter (en kvadriljondel av en sekund). Experimenter som är intresserade av att observera elektronbeteende använder laserpulser för att interagera med elektronerna. De kan beräkna elektronernas energi och momentum genom att analysera egenskaperna hos elektronerna som sparkas ut ur sonden av laserljuset.

Utmaningen för forskare är att registrera händelser som äger rum på en femtosekundskala - de måste först excitera ett system med en laserpuls, titta sedan på de fem femtosekunderna. Sedan, de skickar en andra laserpuls med en kort tidsfördröjning på några femtosekunder. Att uppnå denna upplösningsnivå är svårt, eftersom femtosekunder är extremt korta - ljus kan färdas 300, 000 kilometer på en sekund, men bara 300 nanometer på en femtosekund.

Efter att ha varit upphetsad med den första laserpulsen, atomernas valenselektroner-elektroner på utsidan av en atom som är kandidater för att hjälpa till att bilda kemiska bindningar-kan omarrangera för att bilda nya kemiska bindningar, vilket resulterar i nya molekyler. På grund av hastigheten och omfattningen av dessa interaktioner, fastän, forskare har bara antagit hur detta omarrangemang sker.

Förutom experimentella metoder, högpresterande datorer (HPC) har blivit ett allt viktigare verktyg för att förstå dessa interaktioner på atomnivå, verifiera experimentella observationer, och studera elektronbeteende under en kemisk reaktion mer i detalj. En University of Paderborn -grupp under ledning av prof. Dr. Wolf Gero Schmidt har samarbetat med fysiker och kemister för att komplettera experiment med beräkningsmodeller.

För att bättre förstå elektronernas beteende under en kemisk reaktion, Schmidt och hans medarbetare har använt superdatorresurser vid High-Performance Computing Center Stuttgart (HLRS) för att modellera detta fenomen. "Experimentgruppen vid Fritz Haber Institute kom till oss om denna forskning, och vi hade faktiskt redan gjort simuleringen, "Sa Schmidt." I det här fallet, teorin var före experimentet, som vi hade gjort en förutsägelse och experimentet bekräftade det. "

Laserliknande fokus

Förra året, Schmidts grupp samarbetade med experimenter från University of Duisburg-Essen för att excitera ett atomskalsystem och observera fotoinducerade fasövergångar (PIPT) i realtid. Fasövergångar - när en substans ändras från ett fysiskt tillstånd till ett annat, som vatten som övergår till is - är viktiga för att studera och designa material, eftersom ett ämnes egenskaper kan förändras vilt beroende på i vilket tillstånd det är.

Till exempel, teamet fann att när de upphetsades med en laserpuls, indiumbaserade nanoskala ledningar skulle i huvudsak förändras från en isolator till en elektrisk ledare. Dessa indiumtrådar, men inte nödvändigtvis av omedelbart tekniskt intresse för elektroniska applikationer, fungera som ett bra testfall och en solid grund för att verifiera simuleringar med experiment.

Det här året, laget ville ta vad det hade lärt sig om indiumtrådarna tidigare och studera kemiska reaktioner på en ännu mer grundläggande nivå - det ville spåra hur de ingående elektronerna beter sig efter att ha exciterats av en laserpuls. "Förra året, vi publicerade en Natur artikel som demonstrerade mätningen av atomrörelsen på denna skala, "Sa Schmidt." Vi kunde visa hur atomerna rörde sig under den kemiska reaktionen. Det här året, vi kunde till och med övervaka elektronerna medan reaktionen ägde rum. "

Bildligt talat, elektroner fungerar som det lim som kemiskt binder samman atomer. Dock, en laserpuls kan sparka ut en elektron, skapa vad forskare kallar ett "fotohål". Dessa fotohål håller bara i flera femtosekunder, men kan leda till att kemiska bindningar bryts och att nya bindningar bildas. När indium -nanotråden träffas med en laserpuls, systemet bildar en metallisk bindning, vilket förklarar dess fasbyte till en elektrisk ledare.

Superdatorsimuleringar gör det möjligt för forskare att sätta igång elektronernas vägar, i slutändan hjälpa dem att studera hela reaktionens "väg". Forskare kör första principer simuleringar, vilket betyder att de börjar utan antaganden om hur ett atomsystem fungerar, sedan beräkna modellera atomer och deras elektroner under experimentella förhållanden. Dessa typer av intensiva, första principberäkningar kräver avancerade superdatorresurser, sådana som tillhandahålls genom Gauss Center for Supercomputing på HLRS.

Mellan dess tidigare arbete och sitt nuvarande projekt, laget förstår nu bättre den viktiga roll som fotohål spelar för att forma hur energi distribueras över ett system, slutligen ge forskarna en pålitlig beräkningsmetod för att simulera extremt snabba fasövergångar.

Komplex kemi

Lagets nuvarande simuleringar består av cirka 1, 000 atomer, som, medan den är liten, tillåter dem att få ett representativt prov på hur ett systems atomer och deras ingående elektroner interagerar. Paderborn -gruppen fick hjälp av HLRS -teamet med att optimera sin kod, så att den kan köras effektivt på upp till 10, 000 kärnor parallellt. Schmidt förklarade att medan den övergripande forskningen skulle gynnas av att växa systemstorleken till storleksordningen 10, 000 atomer, nästa fas i teamets arbete är att arbeta med mer komplexa system.

"Den aktuella forskningen är en komplex beräkning, men ett enkelt system, "sa han." Vårt nästa steg är att utveckla denna forskning när det gäller fotokatalysatorer eller system som är relevanta för storskalig energiproduktion-vi vill tillämpa detta på ett verkligt system. "Genom att bättre förstå elektroners beteenden vid atomen nivå, forskare syftar till att designa bättre material för konvertering, transporterar, och lagra energi.