Forskare vid University of Tokyo Institute of Industrial Science genomförde simuleringar som övervägde och försummade hydrodynamiska interaktioner för att avgöra om dessa interaktioner orsakar den stora diskrepansen som observeras mellan experimentella och beräknade kärnbildningshastigheter för kolloidala system med hårda sfärer, som används för att modellera kristallisation. Teamet fick liknande kärnbildningshastigheter från båda simuleringarna, klargörande att hydrodynamiska interaktioner inte kan förklara den missmatchning som observeras mellan faktiska och simulerade kärnbildningshastigheter för system med hårda sfärer.

Kristallisering är det fysiska fenomenet med omvandlingen av oordnade molekyler i en flytande eller gasfas till en högordnad fast kristall genom två steg:kärnbildning och tillväxt. Kristallisering är mycket viktigt inom material och naturvetenskap eftersom det förekommer i ett brett spektrum av material, inklusive metaller, organiska föreningar, och biologiska molekyler, så det är önskvärt att heltäckande förstå denna process.

Kolloider som består av hårda sfärer suspenderade i en vätska används ofta som modellsystem för att studera kristallisation. Under många år, en stor diskrepans på upp till tio storleksordningar har observerats mellan de beräkningssimulerade och experimentellt uppmätta kärnbildningshastigheterna för kolloider med hårda sfärer. Denna diskrepans har vanligtvis förklarats av simuleringarna som inte tar hänsyn till hydrodynamiska interaktioner - interaktionerna mellan lösningsmedelsmolekyler. Forskare vid University of Tokyo Institute of Industrial Science, University of Oxford, och Sapienza University slog sig nyligen ihop för att ytterligare utforska denna förklaring till skillnaden mellan faktiska och beräknade kärnbildningshastigheter.

Samarbetet utvecklade först en kolloidal hårdsfärsmodell som på ett tillförlitligt sätt kunde simulera det experimentella termodynamiska beteendet hos riktiga hårdsfärsystem. Nästa, de genomförde simuleringar av kristallisation av modellsystemet med hänsyn till och försummade hydrodynamiska interaktioner för att klargöra effekten av dessa interaktioner på kristallisationsbeteende.

"Vi designade initialt en simuleringsmodell som exakt återgav den verkliga termodynamiken i hårda sfärsystem, " säger studiens huvudförfattare Michio Tateno. "Detta bekräftade modellens tillförlitlighet och lämplighet för användning i ytterligare simuleringar."

Simuleringsresultaten som erhölls med den utvecklade modellen som försummade och beaktade hydrodynamiska interaktioner visade att hydrodynamiska interaktioner inte påverkade kärnbildningshastigheten, vilket stred mot rådande konsensus. Plots av kärnbildningshastighet mot andelen hårda sfärer i systemet var desamma för beräkningar både med och utan hydrodynamiska interaktioner och överensstämde även med resultat som rapporterats av en annan forskargrupp.

"Vi utförde beräkningar med den utvecklade modellen med och utan hänsyn till hydrodynamiska interaktioner, " förklarar seniorförfattaren Hajime Tanaka. "De beräknade hastigheterna för kristallkärnbildning var likartade i båda fallen, vilket fick oss att dra slutsatsen att hydrodynamiska interaktioner inte förklarar de enormt olika kärnbildningshastigheterna som erhålls experimentellt och teoretiskt."

Forskargruppens resultat illustrerade tydligt att hydrodynamiska interaktioner inte är ursprunget till den stora skillnaden mellan experimentella och simulerade kärnbildningshastigheter. Deras resultat främjar vår förståelse av kristallisationsbeteende men lämnar ursprunget till denna stora avvikelse oförklarad.

Artikeln "Influence of hydrodynamic interactions on colloidal crystallization" publicerades i Fysiska granskningsbrev .