Gratis elektronröntgenlasrar levererar intensiva, ultrakorta pulser av röntgenstrålar, som kan användas för att avbilda objekt i nanometerskala i en enda bild. När röntgenvåglängden är inställd på en elektronisk resonans, magnetiseringsmönster kan göras synliga. När du använder allt intensivare pulser, dock, magnetiseringsbilden bleknar. Mekanismen som är ansvarig för denna förlust i resonansmagnetisk spridningsintensitet har nu klarlagts.

Precis som i blixtfotografering, korta men intensiva blixtar av röntgenstrålar kan användas för att spela in bilder eller röntgendiffraktionsmönster som "fryser" rörelser som är långsammare än varaktigheten av röntgenpulsen. Fördelen med röntgenstrålning framför synligt ljus är att föremål i nanometerskala kan urskiljas på grund av röntgenstrålningens korta våglängd. Vidare, om röntgenstrålningens våglängd är avstämd mot särskilda energier för elektroniska övergångar, forskare kan producera unik kontrast, till exempel, att göra magnetiseringen av olika domäner inom ett material synlig. Den del av röntgenstrålar som sprids från ett magnetiskt domänmönster, dock, minskar när röntgenintensiteten i pulsen ökas. Även om denna effekt observerades i de första bilderna av magnetiska domäner som spelades in med en fri elektronröntgenlaser 2012, en mängd olika förklaringar har föreslagits för att förklara denna förlust i spridd röntgenintensitet.

Ett team av forskare från MBI Berlin, tillsammans med kollegor från Italien och Frankrike, har nu exakt registrerat beroendet av den resonansmagnetiska spridningsintensiteten som en funktion av den infallande röntgenstrålningsintensiteten per ytenhet ("fluensen") på ett ferromagnetiskt domänprov. Via integrering av en enhet för att detektera intensiteten av varje enskilt skott som träffar det faktiska provområdet, de kunde registrera spridningsintensiteten över tre storleksordningar i inflytande med oöverträffad precision, trots de inneboende skott-till-skott-variationerna av röntgenstrålen som träffar de små proverna. Experimenten med mjuka röntgenstrålar utfördes vid FERMI frielektronröntgenlaser i Trieste, Italien.

Magnetisering är en egenskap som är direkt kopplad till elektronerna i ett material, som utgör det magnetiska momentet via deras spinn och omloppsrörelse. För sina experiment, forskarna använde mönster av ferromagnetiska domäner som bildades i kobolthaltiga flerskikt, ett prototypiskt material som ofta används i magnetiska spridningsexperiment vid röntgenlasrar. I samspelet med röntgenstrålar, elektronpopulationen störs och energinivåerna kan förändras. Båda effekterna kan leda till en minskning av spridningen, antingen genom en övergående minskning av den faktiska magnetiseringen i materialet på grund av omblandning av elektroner med olika spinn, eller genom att inte längre kunna upptäcka magnetiseringen på grund av förskjutningen i energinivåerna. Vidare, det har diskuterats om uppkomsten av stimulerad emission vid höga röntgenfluenser som administreras under en puls av cirka 100 femtosekunders varaktighet kan vara ansvarig för förlusten i spridningsintensitet. Mekanismen i det senare fallet beror på det faktum att i stimulerad emission, riktningen för en emitterad foton kopieras från den infallande fotonen. Som ett resultat, den emitterade röntgenfotonen skulle inte bidra till strålen som sprids bort från den ursprungliga riktningen, som skisseras i Fig.1.

I resultaten som presenteras i Fysiska granskningsbrev , forskarna visar att medan förlusten av magnetisk spridning i resonans med Co 2p-kärnnivåerna tidigare har tillskrivits stimulerad emission, för spridning i resonans med de grundare Co 3p-kärnnivåerna, denna process är inte signifikant. Experimentdata över hela fluensområdet beskrivs väl genom att helt enkelt överväga den faktiska avmagnetiseringen som sker inom varje magnetisk domän, som MBI-forskarna tidigare karaktäriserat med laserbaserade experiment.

Med tanke på den korta livslängden för Co 3p-kärnnivåerna på cirka en kvart femtosekund, som domineras av Auger-förfall, det är troligt att de heta elektronerna som genereras av Auger-kaskaden i samverkan med efterföljande elektronspridningshändelser leder till en omblandning av spin upp och spin ner elektroner som tillfälligt dämpar magnetiseringen. Eftersom denna minskade magnetisering manifesterar sig under varaktigheten av de använda röntgenpulserna (70 och 120 femtosekunder) och kvarstår under mycket längre tid, den senare delen av röntgenpulsen samverkar med ett domänmönster där magnetiseringen faktiskt har tonat bort. Detta är i linje med observationen att mindre reduktion av den magnetiska spridningen observeras när man träffar det magnetiska provet med samma antal röntgenfotoner inom en kortare pulslängd (Fig. 2). I kontrast, om stimulerad emission var den dominerande mekanismen, det motsatta beteendet skulle förväntas.

Förutom att klargöra mekanismen i arbetet, fynden har viktiga konsekvenser för framtida enskottsexperiment på magnetiska material vid fria elektronröntgenlasrar. I likhet med situationen inom strukturbiologi, där avbildning av proteinmolekyler med intensiva röntgenlaserpulser kan hindras av förstörelsen av molekylen under pulsen, forskare som undersöker magnetiska nanostrukturer måste också välja fluens och pulslängd klokt i sina experiment. Med fluensberoendet av resonansmagnetisk spridning kartlagt, forskare vid röntgenlasrar har nu en riktlinje för att utforma sina framtida experiment därefter.