Hårda röntgenfria elektronlasrar (XFEL) har levererat intensiva, ultrakorta röntgenpulser i över ett decennium. En av de mest lovande tillämpningarna av XFELs är inom biologi, där forskare kan ta bilder ner till atomär skala redan innan strålskadan förstör provet. I fysik och kemi, dessa röntgenstrålar kan också kasta ljus över de snabbaste processerna som sker i naturen med en slutartid som bara varar en femtosekund – motsvarande en miljondels miljarddels sekund.

Dock, på dessa minimala tidsskalor, det är extremt svårt att synkronisera röntgenpulsen som utlöser en reaktion i provet å ena sidan och laserpulsen som 'observerar' den å andra sidan. Detta problem kallas timingjitter, och det är ett stort hinder i pågående ansträngningar att utföra tidsupplösta experiment vid XFELs med allt kortare upplösning.

Nu, ett stort internationellt forskarlag som involverar medarbetare från MPSD och DESY i Hamburg, Paul Scherrer-institutet i Schweiz, och andra institutioner i sju länder har utvecklat en metod för att komma runt detta problem vid XFELs och visat dess effektivitet genom att mäta en grundläggande sönderfallsprocess i neongas. Verket har publicerats i Naturfysik .

Många biologiska system – och vissa icke-biologiska – lider av skada när de exciteras av en röntgenpuls från en XFEL. En av orsakerna till skador är den process som kallas Auger-förfall. Röntgenpulsen skjuter ut fotoelektroner från provet, vilket leder till att de ersätts av elektroner i yttre skal. När dessa yttre elektroner slappnar av, de frigör energi som senare kan inducera emission av en annan elektron, känd som en Auger-elektron. Strålningsskador orsakas av både den intensiva röntgenstrålningen och den fortsatta emissionen av Auger-elektroner, som snabbt kan bryta ner provet. Att tajma detta förfall skulle hjälpa till att undvika strålningsskador i experiment som studerar olika molekyler. Dessutom, Augerförfall är en nyckelparameter i studier av exotiska, mycket exciterade tillstånd av materia, som endast kan undersökas på XFELs.

Vanligtvis, timingjitter verkar utesluta tidsupplösta studier av en så kort process vid en XFEL. För att kringgå jitterproblemet, forskargruppen kom på en banbrytande, mycket exakt tillvägagångssätt och använde den för att kartlägga Auger-förfall. Tekniken, dubbad självrefererad attosecond streaking, bygger på att kartlägga elektronerna i tusentals bilder och härleda när de emitterades baserat på globala trender i data. "Det är fascinerande att se hur vår förbättring av en teknik som ursprungligen utvecklades för karakterisering av röntgenpulser vid Free-Electron Lasers hittar nya tillämpningar i ultrasnabba vetenskapliga experiment, " säger medförfattaren Christopher Behrens, en forskare i fotonforskargruppen FLASH vid DESY.

För den första tillämpningen av deras metod, laget använde neongas, där sönderfallstiderna har antagits tidigare. Efter att ha exponerat både fotoelektroner och Auger-elektroner för en extern "strimmande" laserpuls, forskarna bestämde sin slutliga kinetiska energi i var och en av tiotusentals individuella mätningar. Avgörande, i varje mätning, Auger-elektronerna interagerar alltid med den streckande laserpulsen något senare än de fotoelektroner som först förflyttades, eftersom de släpps ut senare. Denna konstanta faktor utgör grunden för tekniken. Genom att kombinera så många individuella observationer, teamet kunde konstruera en detaljerad karta över den fysiska processen, och därigenom bestämma den karakteristiska tidsfördröjningen mellan foto- och Auger-emissionen.

Huvudförfattare Dan Haynes, en doktorand vid MPSD, säger:"Självrefererad streaking gjorde det möjligt för oss att mäta fördröjningen mellan röntgenjonisering och Auger-emission i neongas med sub-femtosekunders precision, även om timing jitter under experimentet var i intervallet hundra femtosekunder. Det är som att försöka fotografera slutet av ett lopp när kameraslutaren kan aktiveras när som helst under de sista tio sekunderna."

Dessutom, mätningarna avslöjade att fotojoniseringen och den efterföljande avslappningen och Auger-sönderfallet måste behandlas som en enda enhetlig process snarare än en tvåstegsprocess i den teoretiska beskrivningen av Auger-sönderfallet. I tidigare tidsbestämda studier, förfallet hade modellerats på ett halvklassiskt sätt.

Dock, under de förhållanden som finns i dessa mätningar vid LCLS, och på XFELs i allmänhet, denna modell visade sig vara otillräcklig. Istället, Andrey Kazansky och Nikolay Kabachnik, de samarbetande teoretikerna i projektet, tillämpat en helt kvantmekanisk modell för att bestämma den fundamentala Auger-avklingningslivslängden från den experimentellt observerade fördröjningen mellan jonisering och Auger-emission.

Forskarna är hoppfulla om att självrefererad streaking kommer att ha en bredare inverkan inom området ultrasnabb vetenskap. Väsentligen, tekniken möjliggör traditionell attosecond streaking spektroskopi, tidigare begränsad till bordskällor, att utvidgas till XFELs över hela världen när de närmar sig attosecond-gränsen. På det här sättet, självrefererad streaking kan underlätta en ny klass av experiment som drar nytta av flexibiliteten och extrema intensiteten hos XFELs utan att kompromissa med tidsupplösningen.