Den senaste tidens intåg av femtosekundsröntgenkällor erbjuder oöverträffade möjligheter för strukturella och dynamiska studier. Det kräver, dock, manipulera spektrala egenskaper, som vanligtvis görs av icke-linjär optik vid synliga/infraröda våglängder. Här visar vi det första beviset för självfasmodulering, en viktig icke-linjär effekt inom ultrasnabb laservetenskap, i mjuka röntgenstrålar. Att bygga på en sådan effekt, vi demonstrerar hur man ställer in spektrala egenskaper i detta våglängdsområde som är kritiskt för kärnelektronpump-sondspektroskopi och nanoavbildning.

Relevansen för radiologitillämpningar är förmodligen den mest välkända fördelen med röntgenstrålar (keV-energier) med avseende på synlig strålning (eV-energier) och kan spåras tillbaka till deras överlägsna penetrationsdjup. På en mer grundläggande punkt, dock, relevansen av detta fotonenergiområde beror på förmågan att sondera inre skalelektroner (eftersom de har jämförbara bindningsenergier) och kartlägga molekylära strukturer på atomär skala (eftersom typiska interatomära avstånd är jämförbara med röntgenvåglängder). Att bygga på sådana förmågor, ansträngningar har ägnats av det vetenskapliga samfundet för att utveckla röntgenkällor under pikosekund som kan komma åt materialegenskaper med en tidsupplösning som är tillräcklig för att få tillgång till elementära molekylära rörelser. Frielektronlasrar (FEL), nuförtiden tillgänglig på flera storskaliga anläggningar runt om i världen, representerar en främsta kandidat för att generera femtosekundsröntgenpulser med hög briljans. En av de största utmaningarna för att utnyttja den enorma potentialen hos FEL-källor är att utveckla metoder för att ställa in egenskaperna hos spektrala och tidsmässiga strålar, en uppgift som vanligtvis uppnås vid synliga våglängder med hjälp av icke-linjär optik.

I en ny tidning publicerad i Ljusvetenskap och tillämpningar, ett team av forskare från det italienska tekniska institutet, Universitetet i L'Aquila, FERMI Trieste och "Sapienza" universitetet i Rom har visat de första bevisen för självfasmodulering (SPM) i mjukröntgenregimen. Experimentet, utförs i anläggningen FERMI@elettra i Trieste, består i observation av spektral modulering efter interaktion av fokuserade FEL-strålar med en mycket tunn metallfolie (100-300 nm).

"Vårt experiment visar en ny kontrollratt för spektral formning av FEL-pulser. Blå till röd förskjutning åtföljd av bandbreddsökning kan erhållas genom att flytta ingångsvåglängden över materialets absorptionskant, " förklarar prof. Tullio Scopigno.

De atomära absorptionskanterna i röntgenområdet har skarpa diskontinuiteter:ett optiskt transparent material kan absorbera ljus som modifierar fotonenergin med mindre än 1 %, på motsvarande sätt genererar specifika kärnelektronexcitationer.

"Denna första observation av SPM-effekter i den mjuka röntgenregimen gör det möjligt att avslöja specifika atomegenskaper på subpikosekunders tidsskala. I synnerhet, samspelet med en ljusinducerad elektronplasma utanför jämvikt som genereras på femtosekundens tidsskala i tunna metallfolier, " avslutar Dr. Carino Ferrante.

Under absorptionskanten, den observerade SPM induceras av Kerr-effekten, d.v.s. genom en modifiering av det icke-linjära brytningsindexet som efterliknar pulsintensitetsprofilen, vilket i slutändan resulterar i spektral breddning, åtföljs av en rödförskjutning på grund av uppvärmning av valenselektroner. I slående skillnad, ovanför kanten, de mycket exciterade kärnfotoelektronerna som genereras av pulsens framkant bildar en transient het tät joniserad plasma, ansvarig för en kraftig minskning av brytningsindex. Följaktligen, pulsens bakkant accelereras vilket ger upphov till en asymmetrisk tidskompression som, i tur och ordning, resulterar i ett blåskifte.

Resultaten ger ett bevis på konceptet för spektral formning av mjuka röntgenpulser, en viktig milstolpe mot utvecklingen av nya protokoll för femtosekundskärnelektronspektroskopier.