Fig 1:3 av 4 Transverse Optic mode. Upphovsman:Forschungsverbund Berlin e.V. (FVB)
Material som består av några atomlager visar egenskaper som bestäms av kvantfysik. I en bunt med sådana lager, atomernas vibrationer kan utlösas av infrarött ljus. Nytt experimentellt och teoretiskt arbete visar att atomvibrationer i lagren av sexkantig bornitrid, de så kallade tvärgående optiska fononerna, koppla direkt till lagrenas rörelser mot varandra. Under en period på cirka 20 ps, kopplingen resulterar i en frekvensförskjutning av de optiska fononerna och deras optiska resonans. Detta beteende är en äkta egenskap hos kvantmaterialet och av intresse för applikationer inom högfrekvent optoelektronik.
Hexagonal bornitrid består av lager där kovalent bundna bor- och kväveatomer bildar en regelbunden uppsättning sexringar (fig. 1). Grannlager kopplas via den mycket svagare van der Waals -interaktionen. Vibrationer av bor- och kväveatomer i skiktet, de så kallade tvärgående optiska (TO) fononerna, visa en oscillationsfrekvens i storleksordningen 40 Terahertz (THz, 4 × 10 13 vibrationer per sekund) som är tio till hundra gånger högre än skjuvnings- och andningsrörelser hos lagren i förhållande till varandra. Än så länge, det fanns nästan ingen inblick i livslängden för sådana rörelser efter optisk excitation och i deras koppling.
Ett internationellt samarbete mellan forskare från Berlin, Montpellier, Nantes, Paris och Ithaca (U.S. Fysisk granskning B 104, L140302 (2021)). Tvärgående optiska (TO) fononer i en bunt med åtta till nio bornitridlager visar en livstid på 1,2 ps (1 ps =10 -12 s), medan skjuv- och andningslägen visar en sönderfallstid på 22 ps (bild 2b). Sådana livstider mättes direkt i femtosekund-pumpsondförsök och överensstämmer mycket bra med värden som härrör från en teoretisk analys av fononförfallskanalerna.
Excitationer av skjuv- och andningslägen inducerar en karakteristisk spektral nedförskjutning av TO-fononresonansen i de optiska spektra (fig. 2a). Teoretiska beräkningar ger kopplingsenergin mellan de olika lägena i lagerstapeln och visar att motsvarande koppling är försumbart liten i en bulk -bornitridkristall bestående av många lager. Således, den observerade kopplade vibrationsdynamiken representerar en äkta egenskap hos kvantmaterialet.
Fig. 2. (a) Stationärt reflektivitetsspektrum (tjock svart linje) av en stapel med 8 till 9 sexkantiga bornitridlager i intervallet för TO -fononresonansen. Reflektiviteten ritas in som en funktion av frekvensen. Symbolerna visar förändringen av reflektivitet DR =(R-R0)/R0 observerad efter femtosekund excitation av provet vid fördröjningstiderna som anges i insatsen (R, R0:reflektivitet med och utan excitation). Vid fördröjningstider längre än 3 ps, ökningen av reflektivitet vid låg frekvens och dess minskning vid hög frekvens motsvarar en nedskiftning av TO-fononresonansen, inducerad av excitation av skjuv- och andningssätt. (b) Ändring av reflektivitet vid 40,7 THz (röd pil i panel (a)) och vid 41 THz (blå pil i panel (a)) som en funktion av fördröjningstiden mellan pump- och sondpulser (i picosekunder). Transienterna uppvisar ett snabbt förfall med en tidskonstant på 1,2 ps, TO -telefonens livstid, och ett långsamt förfall med 22 ps, livslängden för skjuv- och andningslägen. Upphovsman:Forschungsverbund Berlin e.V. (FVB)
Spektralförskjutningen av TO -fononresonansen i de optiska spektra är en olinjär optisk effekt som kan induceras av ljus med måttlig effekt. Detta är av intresse för tillämpningar inom optoelektronik och har potential för optiska modulatorer och switchar i giga- till terahertz frekvensområdet.