Gitterförvrängning i blyhalogenidperovskitkvantprickar leder till en fin strukturgap och koherent excitonkvantslag. Kredit:DICP
En forskargrupp ledd av professor Wu Kaifeng från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS), i samarbete med Dr. Peter C. Sercel från Center for Hybrid Organic Inorganic Semiconductors for Energy, nyligen rapporterade användningen av gitterdistorsion i blyhalogenidperovskitkvantprickar (QDs) för att kontrollera deras excitonfinstruktur.
Studien publicerades i Nature Materials den 8 september.
Det är välkänt att form- eller kristallanisotropi i QDs, som är små halvledarnanopartiklar, resulterar i energiuppdelning av deras optiskt ljusa excitoner (bundna elektron-hål-par), känd som finstrukturdelning (FSS). Dessa excitoner utgör en viktig lekplats för kvantinformationsvetenskap. Excitonernas FSS kan till exempel utnyttjas för koherent kontroll av kvanttillstånd för kvantberäkning, eller för polarisations-trasslade fotonpar i kvantoptik, även om det för den senare är viktigt att undertrycka storleken på splittringen.
Traditionellt kräver studier av FSS vanligtvis enstaka eller bara några få QD vid flytande heliumtemperatur, på grund av dess känslighet för QD storlek och form. Att mäta FSS på ensemblenivå, än mindre att kontrollera det, verkar omöjligt om inte alla prickar är gjorda för att vara nästan identiska.
I denna studie, genom att använda femtosekund polariserad transient absorption på ensemblenivå, observerade forskarna tydlig ljusexciton FSS i lösningsbearbetad CsPbI3 perovskite QDs, som manifesteras som excitonkvantslag (periodiska svängningar av kinetiska spår).
"Ännu mer häpnadsväckande kan slagfrekvensen, som bestäms av FSS-energin, för ett givet prov kontinuerligt kontrolleras genom att ändra temperaturen. Detta är ett resultat utan motstycke, vilket betyder att nu kan forskare enkelt kontrollera FSS genom temperatur", säger Prof. Wu.
Forskarna fann också att den temperaturberoende FSS var relaterad till det intressanta, högdynamiska gittret av blyhalogenidperovskiter. Sänkning av temperaturen ledde till ett mer förvrängt blyjodid oktaedriskt ramverk.
Beräkningar indikerade att, eftersom dessa ortorhombiska fas QDs faktiskt fortfarande var begränsade av den pseudokubiska familjen av kristallplan, resulterar gitterdistorsionen i en undviken korsning av finstrukturgap mellan ljus exciton. Denna lucka var ansvarig för den observerade FSS, och den kunde detekteras trots QD storlek och form heterogenitet över ett ensembleprov.
"Gitterförvrängning i CsPbI3 perovskiter är välkänt i solcellssamfundet, eftersom det är kopplat till frågan om fasstabilitet för perovskitsolceller, men ingen har tidigare kopplat det experimentellt till excitonens fina struktur", säger professor Wu. "Vår studie visar att denna materiella egenskap kan faktiskt utnyttjas för att styra uppdelningen av ljusexciton i kvantprickar för kvantinformationsteknik." + Utforska vidare
