Den fotoelektriska effekten är en av de mest grundläggande ljus-materia-interaktionerna, som används allmänt för att undersöka ultrasnabb dynamik i atomer, molekyler och kondenserade ämnen. Det har varit i forskningens rampljus i mer än 100 år och de flesta av dess naturliga aspekter är välkända. Men de grundläggande frågorna om hur lång tid fotojoniseringsprocessen tar och hur man identifierar de specifika mekanismer som är ansvariga för den uppmätta tidsfördröjningen är öppna och diskuterade.

Kontroversen härrör från det faktum att tid inte är en kvantoperator. Därför finns det inga välkonstruerade dynamiska observerbara objekt som skulle kunna användas för att karakterisera sådan fotoemissionsfördröjning. Konceptet med Wigners tidsfördröjning, som uppnåddes för sjuttio år sedan av Eisenbud och Wigner (och senare Smith) för spridningsprocesser, har utökats för att karakterisera tidpunkten för fotojoniseringsprocessen. Wigner-tidsfördröjningen definieras som energiderivatan av fasförskjutningen av det emitterade fotoelektronvågpaketet. Detta innebär att fotojoniseringstidsfördröjning kan konstrueras av fasförskjutningen.

Ett forskarlag under ledning av professor Yunquan Liu presenterade "dubbelpekaren attoclock"-schemat, där tvåfärgade bicirkulära fält användes för att utforska fasen och amplituden för emitterande vågpaket i atomär multifotonjonisering (2018). Nyligen överförde detta forskarteam detta schema från atomer till molekyler. Resultaten av forskningen har publicerats i Ultrafast Science.

Experimentellt mätte de den orienteringsberoende fotoelektronens vinkelstrimning av asymmetriska CO-molekyler i tvåcirkulära fält. Sedan utvecklade de en semiklassisk nonadiabatisk molekylär kvant-bana Monte Carlo (MO-QTMC) modell för att distrahera det orienteringsberoende beteendet hos molekylär Coulomb-interaktion och molekylär orbitalstruktur på fotoelektronernas vinkelfördelningar. De har extraherat sub-Coulomb-barriärfasen för emitterade elektronvågpaket och rekonstruerat den asymmetriska Wigner-tidsfördröjningen av fotoemission.

"Dubbelpekaren attoclock"-schemat med skulpterade cirkulära fält visar den lovande potentiella tillämpningen för att utforska den tidsupplösta fotojoniseringsprocessen och mäta den orienteringsberoende Wigner-tidsfördröjningen av polyatomära molekyler. + Utforska vidare

Hur mekanismen för fotojonisering kan ge insikter i komplexa molekylära potentialer