Fig 1:Illustration av excitonbildning med hjälp av ljusenergi. I metall tros en exciton bildas när hålet som lämnas av en exciterad elektron parar sig med en elektron på Fermi-nivå. Kredit:City University of Hong Kong
I en världsnyhet har ett team som leds av en fysiker vid City University of Hong Kong (CityU) upptäckt att excitoner – exciterade elektroner bundna till tomma elektronhål – kan existera stabilt och färdas snabbt genom metall. Eftersom excitoner kan genereras av energi från ljus och inte har någon elektrisk laddning, gör denna upptäckt dem till potentiella kandidater som ett snabbare alternativ till fria elektroner som bärare av digital information.
Excitoner bildas när vissa material absorberar energi från ljus för att excitera elektroner, de negativt laddade partiklarna i atomer. Elektronerna förstärks till en högre energinivå för att lämna positivt laddade utrymmen eller "hål" i sin ursprungliga position. På grund av elektrostatisk attraktion kan ett hål och en exciterad elektron paras ihop utan att rekombineras och bilda en exciton som beter sig som en oladdad partikel (Fig 1).
"När en excitons elektron rekombinerar med ett hål, sänds energi ut som ljus, vilket skulle kunna utnyttjas för dataöverföring inom optoelektronikindustrin", säger teamets medledare Dr. Ma Junzhang, biträdande professor vid CityU Institutionen för fysik. "Excitoner skulle vara bättre databärare än fria elektroner, vars negativa laddning saktar ner dem, men excitoner är mycket instabila, särskilt i metaller. Faktum är att, innan vår studie, trodde man att stabila och mobila excitoner var omöjliga i metaller."
Forskarna lyckades generera och detektera excitoner i metall på grund av en kombination av optimala testförhållanden och unika egenskaper hos deras valda material, tantaltriselenid, TaSe3 . Forskningen leddes av CityU och Paul Scherrer Institute (PSI) i Schweiz, och resultaten publicerades i Nature Materials i en artikel med titeln "Flera mobila excitoner manifesterade som sidoband i kvasi-endimensionell metallisk TaSe3 ." De gemensamma motsvarande författarna till artikeln var Dr Ma Junzhang och professor Shi Ming och Dr Markus Müller från PSI. Samarbetspartners inkluderade forskare från Rutgers University, Princeton University, Stanford University och andra institutioner.
Fig 2:Diagram över kristallin struktur av TaSe3, som visar ett lager av parallella triangulära kedjor av atomer. Kredit:Ma Junzhang, et al.
Vikten av excitoner som robusta informationsbärare
Excitonen förväntas spela en viktig roll i framtiden för informationsöverföring tack vare både dess laddningsneutralitet och förmåga att röra sig genom en solid. Till skillnad från negativt laddade fria elektroner, är excitoner obehindrade av yttre elektriska fält, magnetfält och defekter i det omgivande materialet.
"Excitoner är potentiellt mer robusta och effektiva informationsbärare än fritt ledande elektroner, som överför vår information idag", säger Dr Ma. "Även om excitoner har hittats i halvledare och har använts för att designa fälteffekttransistorer, fototransistorer, lysdioder och solceller i laboratoriet, rör sig nästan alla experimentellt observerade excitoner mycket långsamt, vilket i hög grad begränsar deras effektivitet vid informationsöverföring ."
Viktigast av allt, excitoner har förblivit svårfångade i metaller. De rapporteras sällan för metaller på grund av överflöd av fritt ledande elektroner. Dessa fria elektroner dämpar attraktionen mellan alla singulära hål och elektroner (känd som screening), vilket undertrycker bildandet av excitoner. Alla excitoner som kan bildas i metaller är för instabila för praktisk användning och till och med experimentell observation.
Konventionella optiska experiment för att detektera excitoner har också allvarliga tekniska begränsningar.
Men nu, genom att använda en kraftfull och känslig teknik som kallas vinkelupplöst fotoemissionsspektroskopi (eller ARPES) för att analysera den elektroniska bandstrukturen i ett kristallint fast ämne med speciella egenskaper (TaSe3 ), har CityU- och PSI-teamet gjort ett genombrott i studiet av excitoner i metaller. De har nämligen upptäckt att det finns robusta excitoner som färdas i hög hastighet genom en metall.
Fig 3:Under vinkelupplöst fotoemissionsspektroskopi (ARPES) kastas en elektron ut i ett vakuum och en exciton bildas när hålet som lämnas av elektronen parar sig med en elektron på Fermi-nivå. Forskarna fick insikt i excitonerna som bildas och rör sig inuti TaSe3 prov genom att mäta energin hos de elektroner som emitteras in i vakuumet. Kredit:City University of Hong Kong
Experimentell design
I sin strävan efter att hitta stabila excitoner i metaller vände sig forskargruppen till den metalliska föreningen TaSe3 för dess låga täthet av fritt ledande elektroner och därmed dåliga screeningseffekt, för att maximera chansen för excitonbildning. Dessutom TaSe3 består av staplade lager av parallella triangulära kedjor av selenprismor som omsluter tantalmetallatomer (Fig 2). Den beter sig alltså som en endimensionell metall, vilket gör att excitoner kan färdas längs en specifik rak bana, eftersom de endimensionella kedjorna är som höghastighetstågsspår.
Teamet förutspådde att den så kallade kvasi-endimensionaliteten av TaSe3 skulle öka attraktionen mellan elektronerna och hålen i excitoner, men ändå kunna tillåta de två laddade komponenterna att vara i olika lager och kedjor. På det sättet skulle hålen och elektronerna separeras från varandra och inte blandas, vilket förhindrar förintelsen av excitoner och förlänger deras livslängd.
Genom att använda ARPES registrerade forskarna systematiskt den elektroniska strukturen för TaSe3 . Instrumentet lyste en smal stråle av högenergiljus på provet för att excitera elektroner så att de flydde in i ett vakuum, samtidigt som excitonerna aktiverades i TaSe3 (Fig 3). ARPES-utrustningen analyserade vinklarna och energin hos de försvunna elektronerna för att avslöja information om excitoners närvaro, struktur och rörelse.
Ny teoretisk modell av mobila excitoner
Fig 4:Illustration som visar olika excitonsubtyper identifierade i studien. Teamet upptäckte att excitons i TaSe3 besitter minst tre olika inre strukturer:intrakedja (i rosa), interchain (i rött) och trion (i blått) bildad av två elektroner och ett hål. Kredit:Ma Junzhang
Efter att ha uteslutit andra rimliga mekanismer drog teamet slutsatsen att alla observerade fenomen i deras ARPES-experiment kunde förklaras väl av närvaron av flera stabila undertyper av mobila excitoner som rör sig med hög hastighet längs en dimension. Dr. Müller utvecklade sedan i samarbete med teoretisk fysiker professor Christopher Mudry från PSI en komplett teoretisk modell av mobila excitoner i endimensionella metaller. Den teoretiska modellen visade god överensstämmelse med resultaten av experimenten.
En viktig egenskap hos modellen är en förklaring till de multipla subtyperna av excitoner som detekteras (Fig 4). Teamet drog slutsatsen att excitons i TaSe3 besitter minst tre olika interna strukturer beroende på två variabler. Den första variabeln är om ett hål binder till en elektron (bildar en exciton) eller två elektroner (bildar en trion). Den andra variabeln är om hålen och elektronerna tillhör och färdas längs samma TaSe3 kedja (som resulterar i intrakedjeexcitoner) eller angränsande kedjor (som resulterar i interkedjeexcitoner och interkedjetrioner).
Fynden är betydande, eftersom man tidigare trodde att stabila excitoner inte kunde existera inom metaller. Studien har också för första gången visat att excitoner kan röra sig snabbt i en metall längs en specifik riktning, vilket i praktiken skulle öka effektiviteten i dataöverföringen. Dessutom har teamet experimentellt visat att vissa excitonegenskaper i TaSe3 kan manipuleras och kontrolleras genom ytmodifiering (elektrondopning) med kaliumånga.
Resultaten och den nya teoretiska modellen tillhandahåller inte bara en färdplan för vidare studier av excitoner, särskilt i metaller, utan främjar också deras tillämpning som höghastighetsinformationsbärare i ledningsenheter i framtiden.
"Vårt arbete banar nu vägen för att generera höghastighets men avstämbara mobila excitoner i metaller", säger Dr Ma. "Detta nya fält och inriktning kommer att främja forskning och utveckling inom dator- och kommunikationsenheter som överför optoelektronisk information." + Utforska vidare
