Grafen, ett enda lager kolatomer, är ett attraktivt elektrodmaterial för superkondensatorapplikationer på grund av dess höga ytarea. Dock, hur elektrolyterna interagerar med kolmaterial för att lagra energi är fortfarande inte väl förstått. Forskare vid Pacific Northwest National Laboratory (PNNL) och Princeton University undersökte hur grafens ytkemi påverkar laddningsmekanismen. De fann att defekterna på grafenytan förändrar vätskans interaktion med ytan. Den joniska vätskans katjoner, d.v.s. positiva joner, aggregat nära en defekt, och anjonerna eller negativa jonerna avvisas av det, förändring av den joniska vätskans molekylära arrangemang på ytan.

"Att identifiera hur de laddade joniska arterna binder till elektrodytan är mycket viktigt för att öka lagringskapaciteten och förbättra laddningsurladdningskinetiken för energilagringsenheter, "sade doktor M. Vijayakumar, som ledde forskningen.

Traditionella superkondensatorer är gjorda av kol med hög yta. Dock, grafen har potentiellt den högsta ytarean bland kolmaterial och, Således, kan öka den specifika kapaciteten avsevärt. Dock, det är svårt att förstå och kontrollera hur de laddade joniska arterna införlivas och transporteras i grafenelektroderna. Teamets forskning ger grundläggande insikter i de molekylära strukturer som byggs när grafen har funktionella grupper eller defekter som interagerar med elektrolyten. Studien ger forskare en grundläggande förståelse för att skapa bättre material för energilagring.

"Problemet är att de flesta studier är baserade på antagandet att defektfritt grafen används, som inte är realistisk och snedvrider tolkningen av forskningsresultaten, sa Dr Birgit Schwenzer, en materialvetare som arbetade med studien. "Vi ville veta vilket inflytande defekterna skulle ha på grafeninteraktionerna med elektrolyter."

Forskarna blandade exfolierad grafen med den joniska vätskan. Till skillnad från andra elektrolyter, den joniska vätskan innehåller skrymmande organiska negativt och positivt laddade joner. I detta fall, katjonen var 1-butyl-3-metyl-imidazolium (BMIM+), och anjonen var trifluormetansulfonat (TfO-). Ett tunt lager av jonisk vätska bildas runt grafenflingorna. Teamet analyserade det tunna skiktet med hjälp av 11,7 Tesla magnetfältets magiska vinkel som snurrade kärnmagnetisk resonansspektrometer, Röntgenfotoelektronspektroskopi vid EMSL och Fourier-transform infraröd spektroskopi i Physical Sciences Laboratory vid PNNL.

De korrelerade spektra med beräkningsmodeller för interaktionen mellan en jonisk flytande molekyl och grafen med en enda defekt eller funktionell grupp, såsom en hydroxylgrupp, som är en syreatom och en väteatom, fäst vid ytan. Modellerna byggdes med hjälp av densitetsfunktionell teori med empiriska spridningskorrigeringsbaserade metoder.

"Vi vill understryka att modellen endast beaktar en hydroxylgrupp, "sa Vijayakumar." Mer detaljerade teoretiska studier med fler funktionella grupper pågår, vilket kommer att ge oss en djupare förståelse av gränssnittsregionen. "

Teamet fann att funktionella grupper på ytan förändrar det molekylära arrangemanget av vätskans katjoner och anjoner. Till exempel, katjoner är mer benägna att absorberas nära de syrehaltiga funktionella grupperna, på grund av den relativt högre attraktionen av den joniska vätskans positivt laddade katjon till det negativt laddade syret i hydroxylgruppen. Ytterligare, de negativt laddade defekterna stöter bort TfO-anjonerna. Både katjonerna och anjonerna uppvisar en mängd olika molekylära orienteringar nära de funktionella grupperna på grafenytan, mycket annorlunda än deras perfekta arrangemang på defektfritt material.

Denna studie är ett principbevis, visar hur grafen med defekter och joniska vätskeinteraktioner kan studeras. Nu, de vill utöka sin forskning till olika molekylära modeller som kan hantera fler defekter på grafenytan och andra komplexiteter.