Figur 1. Hybrid metall-halvledar nanorodkluster som kan främja fotokatalytiska multipelelektronreduktionsreaktioner. Energidiagrammet framhäver bandkanterna för CdSe och Fermi-nivån för Au.
Kluster av guld (Au)-tippade CdSe nanorods syntetiserades av forskare i Center for Nanoscale Materials Nanophotonics Group genom nanorodpolymerisation driven av kontrollerad svetsning av Au-spetsarna. De Au-tippade CdSe nanoroderna visade sig signifikant öka effektiviteten för laddningsseparation och insamling av energiska elektroner i Au nanopartiklarna, vilket leder till en exceptionell förbättring av fotokatalyserande reaktioner med multipelelektronreduktion (MER), även i aeroba vattenlösningar vid rumstemperatur. Resultaten representerar den första användningen av hybridmetall-halvledarnanomaterial för effektiv fotokatalys som involverar flerladdningsreaktioner.
Figur 1 visar den föreslagna nanostrukturen, bestående av flera CdSe nanorods som är länkade till varandra av en Au nanopartikel i sina ändar. CdSe nanorods fungerar som antenner för effektiv insamling av fotoner för att skapa energiska laddningsseparerade tillstånd i CdSe nanorods, medan Au nanopartikeln fungerar som en elektronreservoar för att samla in energiska elektroner som genereras från de laddningsseparerade tillstånden. Under fotobelysning, laddningsseparerade tillstånd i varje CdSe nanorod-form och de resulterande energiska elektronerna överförs till Au-nanopartikeln.
Som ett resultat, antalet och tätheten av energiska elektroner ackumulerade i Au-nanopartikeln är högre än den som bildas i den individuella Au-tippade CdSe-nanoroden inom samma tid. Syntesen realiseras genom polymerisation av Au enkelspets CdSe nanorods genom att dra fördel av spontan svetsning av Au spetsar under lämpliga förhållanden (se figur 2).
För att utvärdera prestandan i fotokatalytiska MER-reaktioner, metylenblått (MB) valdes som en modell av redoxindikator i vattenlösning. MB-molekylerna reducerades fotokatalytiskt med hjälp av de Au-tippade CdSe nanoroderna under en omgivande miljö (d.v.s. lösningen är mättad med luft). MB-molekylerna reducerades fullständigt inom endast 1 timme och MER första ordningens reaktionskinetik bestämdes.
Figur 2. TEM-bilder av (a) de syntetiserade CdSe nanorods, (b) Au-tippade CdSe nanorods och varje nanorod med en enda Au nanokristall, och (c) kluster av Au-tippade CdSe nanorods. (d) Förstorade TEM-bilder av individuella kluster av Au-tipped CdSe nanorods som visas i (c), att markera det olika antalet (n) av CdSe nanorods i varje kluster. Skalstaplar i insättningen av (b) och ramarna i (d) motsvarar 5 och 20 nm, respektive.