Katalysatorer är av största vikt för att uppnå hög effektivitet och ekonomisk vinst för de flesta heterogena reaktioner. Eftersom katalytisk reaktion endast inträffar när reaktanter når de aktiva platserna, dessa aktiva ställen måste vara maximalt exponerade vid ytan i en högeffektiv katalysator.

Baserat på detta övervägande, forskare från Tsinghua University i Kina har nu visat ett unikt koaxialt nanokabelmaterial av kol med orörda kolnanorör (CNT) som kärna och ett kvävedopat skrynkligt kollager som skal. De koaxiala nanokabeln, betecknad som CNT@NCNT, är berikade med N dopantatomer vid ytan – dvs. de N-inkorporerade aktiva ställena exponeras vid ytan. Teamet rapporterade sin forskning i Avancerade funktionella material , nummer 38, volym 24.

"Kolnanorör, ett superstjärnigt funktionsmaterial, har väckt stor uppmärksamhet sedan de hittades 1991. Dessutom, införlivandet av heteroatomer i CNT-skelettet ger de dopade CNT:erna förbättrad kemisk reaktivitet och sekventiellt god katalytisk prestanda." Dr. Qiang Zhang berättade för Phys.Org, "För de flesta av N-dopade CNT (NCNT) som syntetiseras direkt av kemisk ångavsättningstillväxt och kemisk dopning, de inkorporerade N-atomerna fördelar sig likformigt. Därför, de aktiva platserna som induceras av dopningsatomerna i innerväggarna är knappast tillgängliga och bidrog följaktligen knappast till den katalytiska aktiviteten."

"Förutom, den bambuliknande strukturen eller den bägare-staplade strukturen hos de rutinmässiga NCNT:erna ger komplex packning av grafenlager, vilket hindrar den snabba elektrontransporten längs grafenskikten. Följaktligen, det är mycket önskvärt för en effektiv NCNT-elektrokatalysator att selektivt införliva N-atomer i kolnanorör på ytan för att helt exponera de aktiva platserna medan de inre kontinuerliga CNT-väggarna är välbevarade."

I detta avseende Gui-Li Tian, en doktorand och den första författaren till tidningen, utvecklat en lättillgänglig, icke-vätskefasmetod för att tillverka CNT@NCNT koaxial nanokabel. "Ett tunt N-innehållande turbostratiskt kollager kan epitaxiellt växa på ytterväggarna av orörda CNTs genom CVD av N-innehållande föreningar, vilket resulterar i de koaxiella nanokabeln som utgörs av de cylindriska CNT-väggarna och de skrynkliga N-dopade skikten, " säger Tian. "Dopant-N-atomerna är berikade på ytan av de färdiga nanokabeln. Och innerväggarna förblev intakta som förväntat, vilket leder till en hög elektrisk ledningsförmåga på 3,3 S cm-1. Genom att kombinera både fördelarna med ytberikade dopant-N-atomer och kontinuerliga inre väggar, CNT@NCNT har överlägsen elektrokatalytisk aktivitet. "

"Jämfört med de rutinmässiga bulkdopade NCNTs på liknande dopningsnivå, CNT@NCNT-katalysatorn gav högre strömtäthet och lägre överpotential både för syrereduktion och evolutionsreaktion."

Prof. Fei Wei tillade, "De inkorporerade N-atomerna är koncentrerade vid ytan av CNT@NCNT. Därför, de aktiva ställena som induceras av dopningsatomerna är mer tillgängliga för reaktanter. Vidare, kolmaterialets polaritet och hydrofili förbättras också, vilket underlättade massöverföring vid gränsytan mellan elektrodmaterial och elektrolyt. Dessutom, hög elektrisk ledningsförmåga som tillskrivs de intakta innerväggarna gynnar snabb laddningsöverföring från de N-dopade skikten till CNT-ställningarna. Som ett resultat, CNT@NCNT ger överlägsen elektrokatalytisk prestanda i jämförelse med rutinmässiga NCNT."

"Förutom överlägsna katalysatorer för syreelektrokemi, CNT@NCNT koaxial nanokabel är också en bra plattform för full exponering av aktiva platser för robusta gränssnitt av högpresterande kompositer, såväl som effektiva katalysatorer och/eller metallnanopartikelstöd för selektiv oxidationsreaktion och biosensorer, etc." sa prof. Dang-Sheng Su från Institute of Metal Research, kinesiska vetenskapsakademin, i Shenyang, Kina, en medförfattare till tidningen.

Eftersom nanostrukturerna för ytheteroövergången inte är begränsade till CNT, forskarna förutser en ny gren av kemi som utvecklas inom området för full exponering av aktiva platser genom de heterogena 3D-systemen.