Rice Universitys nanofotonikforskare Isabell Thomann använder laser, ljusaktiverade material och ljusmätande nanoskala tips för att tänja på gränserna för experimentell nanovetenskap, men ljus ger dragningen i hennes senaste studie.

I en ny uppsats i American Chemical Society journal Nanobokstäver , Thomann och kollegor, inklusive postdoktor Thejaswi Tumkur och doktorand Xiao Yang, kombinera experiment och teori för att testa en ny teknik som kallas "fotoinducerad kraftmikroskopi, "som undersöker de optiska egenskaperna hos nanomaterial genom att mäta den fysiska kraft som ljuset ger.

Thomanns primära forskning fokuserar på att använda nanopartiklar och solljus för att minska koldioxidavtrycket från kraftverk. Verket överskrider gränserna för kemi, optik, ellära, energi och miljö, men ett stort fokus är fotokatalys, en klass av processer där ljus interagerar med högteknologiska material för att driva kemiska reaktioner.

"Många experiment nuförtiden görs under högvakuum, men jag vill köra reaktorn i mitt labb under mer realistiska förhållanden - normal temperatur, normalt tryck, i närvaro av vatten – som kommer att gälla för att fånga solljus för fotokatalys, sade Thomann, en biträdande professor i el- och datateknik, av materialvetenskap och nanoteknik och av kemi på Rice.

Thomann har arbetat med att utveckla nya verktyg för mätning av nanomaterial sedan ankomsten till Rice 2012. Hon och hennes team utvecklar ett ultrasnabbt laserspektroskopisystem som kan läsa de optiska signaturerna för kortlivade kemiska processer som är relevanta för artificiell fotosyntes.

"I en kemisk reaktion, det finns reaktanter, vilka är de kemiska insatserna, och det finns produkter, vilka är utgångarna, "Nästan alla reaktioner som drivs av ljus involverar flera steg där ljus omvandlas till kvantpartiklar som elektroner eller fononer som måste transporteras till ytor för att driva kemiska reaktioner. Det är till stor hjälp att veta exakt vad dessa är, när de tillverkas och i vilken mängd, speciellt om du optimerar en process för industriell användning."

Thomanns grupp designar ljusaktiverade nanopartiklar som kan fånga energi från solljus och använda det för att initiera kemiska reaktioner. Nanokatalysatorerna, som kan vara små stavar eller skivor av metall eller andra material, interagera med ljus delvis beroende på deras former och hur nära de är åtskilda. Thomann sa att även om ingenjörer gör allt för att producera enhetliga partiklar, små brister finns fortfarande och kan få betydande konsekvenser för prestandan.

"Fotokatalysatorer är ofta heterogena, vilket betyder att de inte alla är exakt lika, och vi behöver bättre verktyg för att undersöka dem med hög rumslig upplösning för att se dessa små skillnader, " sa hon. "Vi måste också följa reaktionsprocesserna med hög tidsupplösning, och vi vill göra allt detta med mycket bättre rumsupplösning än vad som kan uppnås med ett normalt optiskt mikroskop. "

I de fotoninducerade kraftmikroskopiexperimenten, Thomanns team använde en liten spets från ett atomkraftsmikroskop (AFM) för att förbättra den rumsliga upplösningen av mätningar tagna från guld nanorods och nanodiscs på glasytor. Stavarna och skivorna, som är mindre än våglängden av ljus som används för att mäta dem, normalt skulle vara suddig i ett optiskt mikroskop på grund av en fysisk egenskap som kallas diffraktionsgränsen. För att bättre lösa nanopartiklarna, och de elektromagnetiska interaktionerna mellan dem, Thomanns grupp lyser ljus vid partiklarna och använder en AFM -spets för att undersöka hur dessa nanopartiklar fungerar som optiska nanoantenner och koncentrerar ljuset.

"Om vi ​​försökte mäta det reflekterade ljuset, it would be very difficult because there are only a few scattered photons against a very busy background where light is bouncing all over the place, especially if these measurements were carried out in a liquid environment, " Thomann said. "But we are instead measuring the force exerted on the AFM tip, the slight pull on the tip when the optical nanoantennas are illuminated by light. It turns out that measuring the force is a much more sensitive technique than trying to collect the few photons scattered off the tip."

Thomann said the study provides theoretical understanding of how photo-induced force microscopy works and lays the groundwork for future studies of more complex photocatalyst materials her team hopes to create in the future. She credited her group's improved understanding of the force-measuring technique to months of hard work by co-author Xiao Yang, a Rice graduate student in the group of theoretical physicist and study co-author Peter Nordlander.

Yang said the most difficult part of coming up with an explanation of the team's experimental results was creating a solvable computational model that accurately described the real-world physics. Till exempel, including the entire tip in the model made the mathematics impractical.

"I did try, at first, but it turned out it was impossible, " Yang said. "It would have taken an infinite time to reach convergence of the simulations."

Yang eventually hit upon an idea—including just a portion of the tip in the model—that made the calculations both feasible and accurate. Thomann said this was just one example of Yang's tenacity in finding a workable solution.

"He is exactly the kind of graduate student we want:knowledgeable, hard-working and unwilling to quit in the face of adversity, " Hon sa.