Rice University forskare har upptäckt en fundamentalt annorlunda form av ljus-materia interaktion i sina experiment med guld nanopartiklar.

De letade inte efter det, men studenter i rice-kemisten Stephan Links labb fann att spännande de mikroskopiska partiklarna helt rätt gav en nästan perfekt modulering av ljuset de sprider. Upptäckten kan bli användbar i utvecklingen av nästa generation, ultrasmå optiska komponenter för datorer och antenner.

En artikel om forskningen visas i tidskriften American Chemical Society ACS Nano .

Arbetet härrör från det komplicerade samspelet mellan lätta och plasmoniska metallpartiklar som absorberar och sprider ljus extremt effektivt. Plasmoner är kvasipartiklar, kollektiva excitationer som rör sig i vågor på ytan av vissa metaller när de exciteras av ljus.

Rice-forskarna studerade pinwheel-liknande plasmoniska strukturer av C-formade guldnanopartiklar för att se hur de reagerade på cirkulärt polariserat ljus och dess roterande elektriska fält, speciellt när handlighet, eller polarisationens rotationsriktning, var omvänt. De bestämde sig då för att studera enskilda partiklar.

"Vi strippade tillbaka den till det enklaste möjliga systemet där vi bara hade en enda arm på pinwheel, med en enda infallande ljusriktning, sa Lauren McCarthy, en doktorand i Link-labbet. "Vi förväntade oss inte att se något. Det var en fullständig överraskning när jag satte det här provet på mikroskopet och roterade min polarisering från vänster till högerhänt. Jag var som, "Blir dessa på och av?" Det är inte meningen att det ska hända."

Hon och medförfattaren Kyle Smith, en nyligen alumn från Rice, var tvungna att gå djupt för att ta reda på varför de såg denna "jättemodulering".

I början, de visste att lysande polariserat ljus i en viss vinkel på ytan av deras prov av guldnanopartiklar fästa på ett glassubstrat skulle skapa ett flyktigt fält, en oscillerande elektromagnetisk våg som rider på glasets yta och fångar ljuset som parallella speglar, en effekt som kallas total intern reflektion.

De visste också att cirkulärt polariserat ljus är sammansatt av tvärgående vågor. Tvärgående vågor är vinkelräta mot riktningen ljuset rör sig och kan användas för att kontrollera partikelns synliga plasmoniska uteffekt. Men när ljuset är begränsat, longitudinella vågor förekommer också. Där tvärgående vågor rör sig upp och ner och från sida till sida, longitudinella vågor ser ut ungefär som blobbar som pumpas genom ett rör (som illustreras genom att skaka en Slinky).

De upptäckte att det plasmoniska svaret hos de C-formade guldnanopartiklarna beror på ur-fasinteraktionerna mellan både tvärgående och longitudinella vågor i det evanescenta fältet.

För pinwheel, forskarna fann att de kunde ändra intensiteten på ljusutgången med så mycket som 50 procent genom att helt enkelt ändra handenheten hos den cirkulärt polariserade ljusinmatningen, sålunda ändrar den relativa fasen mellan de tvärgående och longitudinella vågorna.

När de delade upp experimentet till individuella, C-formade guld nanopartiklar, de tyckte att formen var viktig för effekten. Ändring av handenheten för den polariserade ingången fick partiklarna att nästan helt slås på och av.

Simuleringar av effekten av risfysikern Peter Nordlander och hans team bekräftade förklaringen till vad forskarna observerade.

"Vi visste att vi hade ett flyktigt fält och vi visste att det kunde göra något annorlunda, men vi visste inte exakt vad, " sa McCarthy. "Det blev inte klart för oss förrän vi hade gjort simuleringarna, berättar för oss vad ljuset faktiskt var spännande i partiklarna, och ser att det faktiskt stämmer överens med hur det evanescenta fältet ser ut.

"Det ledde till att vi insåg att detta inte kan förklaras av hur ljus normalt fungerar, " sa hon. "Vi var tvungna att anpassa vår förståelse för hur ljus kan interagera med den här typen av strukturer."

Nanopartikelns form utlöser orienteringen av tre dipoler (koncentrationer av positiv och negativ laddning) på partiklarna, sa McCarthy.

"Det faktum att halvringen har en krökningsradie på 100 nanometer betyder att hela strukturen tar upp en halv våglängd av ljus, " sa hon. "Vi tror att det är viktigt för att spännande dipolerna i just den här orienteringen."

Simuleringarna visade att omkastning av den infallande polariserade ljushandenheten och kasta vågorna ur fas ändrade riktningen på mittdipolen, vilket dramatiskt minskar halvringens förmåga att sprida ljus vid enstaka händer. Polariseringen av det evanescenta fältet förklarar sedan den nästan fullständiga på- och avstängningseffekten av de C-formade strukturerna.

"Intressant, vi har på sätt och vis kommit en cirkel med detta arbete, ", sa Link. "Platta metallytor stödjer också ytplasmoner som nanopartiklar, men de kan bara upphetsas med evanescenta vågor och sprids inte ut i det bortre fältet. Här fann vi att exciteringen av specifikt formade nanopartiklar med evanescenta vågor producerar plasmoner med spridningsegenskaper som skiljer sig från de som exciteras med ljus från fritt utrymme."