Beslutsträd för atomteknik. pi → k står för sannolikheten för en dynamisk process från en initial konfiguration i till slutlig konfiguration k. Fysikerna antog att elektronincidentvinklarna θe och φe är fixerade under hela operationen. Tillståndet markerat med rött indikerar det slutliga önskade tillståndet. Röda cirklar indikerar målatomerna för elektronbestrålningen. Upphovsman:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aav2252
Atomteknik kan selektivt framkalla specifik dynamik på enstaka atomer följt av kombinerade steg för att sedan bilda storskaliga sammansättningar. I en ny studie som nu publicerats i Vetenskapliga framsteg , Cong Su och en internationell, tvärvetenskapligt team av forskare vid institutionerna för materialvetenskap, Elektronik, Fysik, Nanovetenskap och optoelektronisk teknik; undersökte först enstegsdynamiken för grafendopanter. De utvecklade sedan en teori för att beskriva sannolikheterna för konfigurationsresultat baserat på momentum för en primär knock-on atom efter kollision i en experimentell installation. Su et al. visade att det förutspådda förgreningsförhållandet för konfigurationstransformation överensstämde väl med enkelatomförsöken. Resultaten föreslår ett sätt att förspänna enkelatomdynamik till ett resultat av intresse och kommer att bana vägen för att designa och skala upp atomteknik med hjälp av elektronbestrålning.
Att styra den exakta atomstrukturen för material är en ultimat form av atomteknik. Atommanipulering och atom-för-atom-montering kan skapa funktionella strukturer som är syntetiskt svåra att realisera genom att exakt placera atomdopanterna för att ändra egenskaperna hos kolnanorör och grafen. Till exempel, inom kvantinformatik, kväve (N) eller fosfor (P) dopningsmedel kan införlivas på grund av deras icke -noll kärnvridning. För att framgångsrikt genomföra experimentell atomteknik, forskare måste (1) förstå hur önskvärda lokala konfigurationsändringar kan induceras för att öka hastigheten och framgångsgraden för kontroll, och (2) skala upp de grundläggande enhetsprocesserna till genomförbara konstruktionsenheter som innehåller 1 till 1000 atomer för att producera önskad funktionalitet.
Forskare hade tidigare använt skanningstunnelmikroskopi för att visa bra, stegvis kontroll av enstaka atomer för att erhålla fysikalisk -kemiska insikter och tekniska framsteg. Dock, skalbarheten och genomströmningen av tekniken begränsades kraftigt av mekaniska sondrörelser och därför introducerade forskare aberrationskorrigerade skanningstransmissionselektronmikroskopi (STEM) som ett mångsidigt verktyg för att karakterisera materialets exakta atomstruktur. Även om det fortfarande är i ett tidigt utvecklingsstadium, tekniken visar större löfte att kontrollera material på atomenivå. I tvådimensionell (2-D) grafen, till exempel, kiseldopande medel kunde kontrolleras stegvis för att iterera grundläggande steg som möjliggjorde långväga rörelser med hög genomströmning. Liknande resultat observerades också i en 3D-kiselkristall.
Med STEM-baserad atomteknik siktar forskarna på att använda elektronstrålen och uppnå en önskad konfigurationsändring. Nackdelarna med metoden inkluderar oprecis förståelse av relativistiska elektron-kärnkollisioner, elektronisk excitation och avkoppling, dynamiska jonbanor och extra osäkerhet.
Illustration av konkurrerande experimentell P dopantdynamik i grafen och dess kontroll. Ramarna är medellånga vinkelformade mörka fältbilder, och den kemiska identiteten för varje dopningsmedel bekräftades genom elektronenergiförlustspektroskopi (EELS). (A) Tre ramar som visar ett direkt utbyte mellan den ljusare (på grund av dess större spridningskontrast) P -atom och en C -granne, med initialen (ram 1), övergång (ram 2), och slutliga konfigurationer (ram 3). Vita och svarta streckade linjer anger raden i skanningsstrålen när utbytet sker. Skanningshastighet, 8,4 s per bildruta. Ingen efterbehandling gjordes. (B) Fyra bildrutor som visar både direktutbyte (ram 1 och 2) och SW -övergång (ram 2 till 4). Skalstänger, 2 Å. Skanningshastighet, 0,07 s per bildruta. Ett medianfilter med en 2 pixel × 2 pixel kärna tillämpades för tydlighetens skull. SW-övergången fångades under EELS-förvärv i små subscan-fönster för att förbättra signal-brusförhållandet för spektra som används för att identifiera dopningsmedlen och för att uppnå snabbare skanningshastighetsramar som bättre kan fånga atomdynamik. (C) Grann C -atom som slogs ut av elektronstrålen, förvandla ett trefaldigt samordnat P till fyrfaldigt samordnat P. Skanningshastighet, 8 s per bildruta. Ingen efterbehandling gjordes. (D) P -dopmedel ersätts av en C -atom. Skanningshastighet, 4 s per bildruta. De olika bildfärgkodningarna representerar olika kategorier:grått representerar atombevarande process och magenta representerar atom-icke-konserverande process. Blå och röda streckade cirklar i (A) och (B) representerar grafens ojämlika gitterplatser, och de gröna streckade cirklarna i (C) och (D) anger platsen för atomen som inte har bevarats. (E och F) avsiktlig kontroll av direkt utbyte av P -atom. De gula korsen indikerar platsen där elektronstrålen parkerades i 10 s för att avsiktligt flytta P -atomen med en gitterplats. Gröna och blå streckade cirklar indikerar de två icke -ekvivalenta gitterplatserna för grafen. Inlägg:Området av intresse efter applicering av ett gaussiskt filter, (G) en schematisk bild av kontrollprocessen, där elektronstrålen representeras av en grön kon fokuserad på grannens C -atom. Upphovsman:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aav2252
I det nuvarande arbetet, Su et al. använde STEM för att driva och identifiera rörelsen av atomer i enskilda fosfor (P) dopningsmedel inom grafen. Följt av att konstruera ett teoretiskt schema för att testa relativa sannolikheter för dopmedlen, jämfört med elektronenergi och momentumdetektering. De kategoriserade dynamiken i fyra grupper:
Mekanismer för P -dopantdynamik i grafen beräknat med abMD. (A till C) Vinkelfördelningskartor över olika möjliga gittertransformationer som erhålls när en C-granne till P-föroreningen ges en initial moment utanför planet. Motsvarande initiala kinetiska energier på kolet, E, är (A) 15.0, (B) 16,0, och (C) 17,0 eV. Märkena i dessa polartavlor indikerar det dynamiska resultatet:C knockout som röda trianglar, direkt utbyte som blå rutor, SW -övergångar som magenta cirklar, och oförändrat gitter som svarta kors. Som exempel, ögonblicksbilder av (D) SW -övergång (θ =20 °, φ =75 °, E =15,0 eV), (E) C knockout (θ =20 °, φ =180 °, E =17,0 eV), (F) direkt utbyte (θ =0 °, E =17,0 eV), och (G) oförändrad struktur (θ =25 °, φ =285 °, E =15,0 eV) visas. De röda pilarna anger riktningen för C-momentum längs in-planet och normal-till-plan-riktningarna (längder som inte ska skalas), med definitionen av de sfäriska koordinatvinklarna θ och φ som visas i (G). (H) cNEB -barriär för en föreslagen mekanism för ersättning av P -dopmedel med C. Insets:Initialen, sadelpunkt, och slutliga konfigurationer. Upphovsman:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aav2252
Forskarna använde en 60 eV elektronenergistråle och maximerade hastigheterna för direkt utbyte och SW-övergång under elektron-atomkollision. Su et al. använde kol som den primära knock-on-atomen (PKA) i experimenten och upprätthöll en post-elektron-kollisionenergi hos PKA i storleksordningen 10 eV. I experimenten, de riktade inte elektronstrålen direkt mot själva dopmedlet, siktar istället på dopmedlets kolgranne.
Su et al. utvecklade sedan ett teoretiskt schema i studien känd som en "primär knock-on-space" (PKS) för att uppskatta de relativa spridningstvärsnittet av olika elektroninducerad dynamik. Resultaten kan varieras på grund av prov eller elektronstrålutning för att selektivt aktivera det önskade resultatet. Forskarna gav ytterligare experimentell verifiering av beräkningarna, öppnar nya vägar för atomteknik med fokuserad elektronbestrålning.
Jämförelse av dynamiken i olika föroreningselement. (A) Jämförelse av direktutbytesenergiområdena mellan Al, Si, och P för frontalkollision (θ =0 °). (B) Experimentellt, knockout av ett Al dopant och två kolatomer i närheten observerades efter 7 min kontinuerlig strålning vid 60 keV, motsvarande tröskelvärdet för låg förskjutning i (A). Röda cirklar markerar atomer förskjutna i den andra ramen. (C) Energibarriärerna (Ea) för konfigurationsförändringar från 55-77 strukturer tillbaka till det orörda gallret illustreras för olika element (C, 4,6 eV; N, 3,6 eV; B, 2,4 eV; P, 1,6 eV; Si, 0,8 eV; Al, 0,2 eV). Insats:Definitionen av Ea i energiprofilen för SW -övergången, där de ursprungliga kurvorna finns i fig. S4. (D) En experimentellt observerad SW -övergång av ett N -dopant vid 60 keV. Upphovsman:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aav2252
I praktiken, forskare syftar till att exakt styra atomer och deras elektroniska eller kärnkraftslägen för applikationer i atomur och atomminnesanordningar. Atomteknikens långsiktiga vision är att exakt placera enskilda atomer i önskade interna tillstånd för att inkludera kärnvridning, bild och kontrollera sedan atomaggregaten från 1 till 1000 atomer.
Su et al. insåg flera atomdynamik i det nuvarande arbetet, som de kategoriserade som atomkonserveringsdynamik (önskad) eller atomkonserverande dynamik (inte önskad). För atomkonserveringsdynamik, de inkluderade (A) det direkta utbytet mellan fosfor (dopmedel) och kol. (B) SW-övergång med 90 graders rotation av en P-C-bindning, där den atombevarande dynamiken inkluderade en kol-knockout. Sedan för atomens icke-bevarande dynamik, forskarna inkluderade (C) knockout av PKA med hjälp av en elektronstråle och (D) ersättning av dopantatomen.
För att förklara atomprocesserna, forskarna utförde omfattande ab-initio molekylär dynamik (abMD) simuleringar och klättringsbild nudged elastiskt band (cNEB) beräkningar. De visualiserade fördelningen av en mängd olika P-dopantdynamik i överensstämmelse med PKA:s initiala kinetiska energier efter kollision i grafen. Forskarna inducerade en serie kollisioner med fokuserade elektroner via simulering, förväntar sig att komma experimentellt fram till en fördesignad konfiguration genom att styra elektronstrålarna för atomkonfigurationsutveckling, med relativt enkelhet.
PKS:Ett schema för utvärdering av tvärsnitt av olika dynamiska processer. (A) Det sfäriska koordinatsystemet som används för att beskriva PKS (med θ och φ som definierar momentets riktning, och radien som definierar den postkollisionella rörelseenergin, E, av C -grannen). (B) Ett vertikalt tvärsnitt av PKS som visar fördelningen av funktion f (kallad "ovoid" nedan) för den uppåtgående 60-keV elektronstrålen (θ˜e =0 °) som interagerar med en rörlig PKA (E˜ =0 till 1 eV). (C) Ovoiden på en vibrations -PKA (vi använder E˜ =0,5 eV här för den förstärkta illustrationen) skär med olika resultatområden, var i (D), korsningarna projiceras till en polär tomt. De magenta områdena markerade med a och c representerar SW -övergångar (medurs och moturs, respektive), och det blå området markerat med b representerar direkt utbyte. (E) Ett beslutsträd som visar möjliga resultat av atom-elektroninteraktionen, där sannolikheten att gå igenom varje väg är proportionell mot tvärsnittet. (F) PKS och äggformen hos en lutande elektronstråle (θ˜e =17,2 °, φ˜e =15 °) som verkar på en vibrations -PKA (E˜ =0,5 eV), med (G) som visar en annan skärningspunkt som projiceras till polära tomten. Här, endast SW -övergångar medurs aktiveras, markerat med d i magentaområdet. (H) En experimentellt observerad medurs SW -övergång av ett Si -dopant aktiverat i ett lutat prov som i (F) och (G). Tre motsvarande steg placeras bredvid beslutsträdet i (E), där experimenttillstånden är markerade med svarta rutor, och den observerade vägen indikeras av de tjockare grenarna. Synfält:1 nm × 1 nm. (I) En sidoperspektivvy av elektronstrålen lutad med avseende på grafenplanet. Provet hölls lutat så här genom alla ramarna i (H). Upphovsman:Science Advances, doi:10.1126/sciadv.aav2252
I studien, forskarna började med ett initialt konfigurationstillstånd I iniital som exakt avbildades i sin önskade bana av mellanliggande konfigurationer för att äntligen komma fram till I slutlig ; ungefär som en Rubiks kub men med sannolikheter. Su et al. balanserade "risken" och "hastigheten" när du spelar spelet, eftersom atomsystemet kan innehålla fälla -tillstånd (I fälla ) att allvarligt försena ankomsten av atomkonfiguration till I slutlig eller göra dess prestation osannolik. Forskarna jämförde också processens sannolikhet med ett fotbollsspel; där de använde beräkningsprognosen och den absoluta övergångshastigheten för att optimalt konstruera den totala risken/hastigheten i experimentet.
Eftersom processen med att förutsäga och jämföra spridningstvärsnittet av dynamiska processer är väsentlig för atomteknik, Su et al. utvecklat en PKS (primär knock-on-space) formalism. Baserat på det här, forskarna visade momentumfördelningen av PKA hade en oval profil efter en elektronkollision, där formen förändrades i förhållande till energin och riktningen för en inkommande elektron och på grund av atomens förkollisionella momentum. Forskarna föreslår användning av maskininlärning och artificiell intelligens, för att förstå enheten och monteringsprocesserna i framtiden. I det nuvarande arbetet, forskarna använde ett beslutsträd för att förutsäga möjliga utvecklingsvägar under atomteknik, där rotnoden indikerade den ursprungliga strukturen och underordnade noder utledde nästa möjliga resultat.
På det här sättet, Su et al. avslöjade atomteknikens fysik och använde en beräkningsmässig/analytisk ram som grund för att utveckla ytterligare tekniker för att styra enkelatomdynamik i 3D-material. Forskarna syftar till att i slutändan skala upp flera atomer från den enda atomen för att montera 1-1000 atomer i en önskad konfiguration vid hög hastighet och effektivitet.
© 2019 Science X Network
