Rice University-forskare har hittat avslöjande information där ljus från en molekyl möter ljus från en nanopartikel.

Laboratorierna hos riskemisterna Christy Landes och Stephan Link demonstrerade hur man optimerar en metod som kan känna av små koncentrationer av molekyler genom att förstärka ljuset som de avger när deras spektralfrekvenser överlappar dem med närliggande plasmoniska nanopartiklar.

Ytplasmonerna, koherenta elektronvågor som krusar över ytan av en metallisk nanopartikel, fungerar som antenner och förbättrar molekylernas utsända ljus upp till 10 gånger när de befinner sig i den "sweet spot" nära en partikel.

Deras teknik är ämnet för ett papper i en specialutgåva av Journal of Chemical Physics fokuserat på framväxande riktningar inom plasmonik. Arbetet på Rice kan hjälpa forskare att analysera de aktiva ytorna av katalysatorer och andra material i nanoskala, ett viktigt steg för att förbättra deras effektivitet.

Upptäckten bygger på fenomenet elektrokemiluminescens (ECL), genom vilken elektricitet driver kemiska reaktioner som får molekyler att avge ljus, sa Thomas Heiderscheit, en doktorand i ris och tidningens huvudförfattare. Det används ofta för att upptäcka spårmaterial som tungmetaller i vatten eller Zikavirus i biologiska vätskor.

Tidigare studier drog slutsatsen att spektral överlappning av nanopartikeln och molekylerna skulle förbättra signalen, men dessa studier kunde inte förklara de medfödda skillnaderna i nanopartikelstorlekar och -former som kunde maskera effekterna. Rice-forskarna hade bestämt sig för att minimera dessa andra effekter för att bara fokusera på rollen av spektral frekvensöverlappning på signalförbättring.

"Denna studie undersöker vilken typ av antenn som är bäst att använda, eftersom nanopartikelns egenskaper dikterar spektrumet och dess överlappning med molekylen, sa Miranda Gallagher, en Rice postdoktoral forskningsassistent och medförfattare till artikeln. "Ska den vara rund eller ska den ha vassa kanter? Ska den vara mindre eller större?"

I experiment, forskarna kombinerade antingen guldnanosfärer eller nanotrianglar i guld med en ruteniumbaserad färgämnesmolekyl i ett polymerskal som hindrade molekylerna från att migrera för långt från partiklarna. "Det är i huvudsak vår elektrod, "Sa Heiderscheit." Om vi ​​inte hade polymeren, färgämnesmolekylerna skulle vara fria att röra sig och vi skulle se ljus spridas över provet."

Med molekylerna begränsade av polymeren, de kunde tydligt se molekyler som emitterade nära partiklar. De bestämde att signalförbättringen styrs av en kombination av storlek och frekvensmatchning mellan färgmolekylen och nanosfärer, och bara frekvensmatchning för nanotrianglar.

Enmolekylär avbildning är fortfarande en sträcka för den framväxande tekniken, sa Heiderscheit.

"Väsentligen, vi avbildar hur aktiv en yta är, " sa han. "Energidepartementet (huvudsponsorn för projektet) bryr sig om den här forskningen eftersom den skulle kunna uppnå superupplösningskartläggning av reaktivitet på en yta." Superupplösning gör det möjligt att ta bilder under ljusets diffraktionsgräns. .

"Till exempel, om du har nanopartiklar i ett batterisystem, du kan använda ECL för att kartlägga var reaktionerna är mest kemiskt aktiva, " sa Heiderscheit. "Du bestämmer i huvudsak vilka nanopartiklar som gör en bra katalysator, och vi kan använda det här verktyget för att designa bättre. "