Forskare vid det amerikanska energidepartementets Ames Laboratory och deras medarbetare från Iowa State University har utvecklat ett nytt tillvägagångssätt för att generera lager, svår att kombinera, heterostrukturerade fasta ämnen. Heterostrukturerade material, sammansatt av lager av olika byggstenar uppvisar unika elektroniska transport- och magnetiska egenskaper som styrs av kvantinteraktioner mellan deras strukturellt olika byggstenar, och öppna nya vägar för elektroniska och energitillämpningar.

Tekniken för att göra dem är enkel, och kontraintuitivt – det innebär att krossa de orörda materialen för att bygga nya. Kallas mekanokemi, tekniken använder kulfräsning för att plocka isär strukturellt inkompatibla fasta ämnen – sådana som inte har matchande atomarrangemang – och återmontera dem till unika tredimensionella (3-D) "misspassade" heteroenheter. Att slå ihop saker genom att fräsa verkar vara det minst rimliga sättet att uppnå atomär ordning, men det har visat sig vara mer framgångsrikt än vad forskarna själva föreställt sig.

"En kollega till mig sa att våra idéer skulle vara antingen naiva eller briljanta, sa Viktor Balema, Ames Laboratory Senior Scientist. "För en tid sedan upptäckte vi stokastisk omblandning av skiktade metalldikalkogenider (TMDC) till 3-D hetero-sammansättningar under mekanisk fräsning. Det kom som en fullständig överraskning för oss och utlöste vår nyfikenhet om möjligheten till atomär ordning genom mekanokemisk bearbetning."

Metallkalkogenider är ofta unika i sina egenskaper och användningsområden. De kan uppvisa anmärkningsvärda elektrontransportbeteenden, allt från total avsaknad av elektrisk ledningsförmåga till supraledning, foto- och termoelektriska egenskaper, mekanisk böjlighet och, framförallt, förmågan att bilda stabila tvådimensionella monolager, tredimensionella heterostrukturer, och andra nanoskaliga kvantmaterial.

"Nanostrukturer av misfit layered compounds (MLC) i form av nanorör, nanofilmer (ferkristaller) och exfolierade ark har undersökts i över ett decennium och erbjuder ett rikt forskningsfält och möjligen även spännande tillämpningar inom förnybar energi, katalys och optoelektronik, " sa Reshef Tenne från Weizmann Institute of Science, Israel, och en expert på nanostruktursyntes. "Ett hinder för deras storskaliga tillämpning är den höga temperaturen och de långa tillväxtprocesserna, som är oöverkomliga för storskaliga tillämpningar. Den mekanokemiska processen utvecklad av Balema-gruppen vid Ames Lab, förutom att vara vetenskapligt stimulerande, tar oss ett steg närmare för att realisera jordnära tillämpningar för dessa spännande material."

Vanligtvis, dessa komplexa material, speciellt de med de mest ovanliga strukturerna och egenskaperna, tillverkas med två olika syntetiska metoder. Den första, känd som top-down syntes, använder tvådimensionella (2-D) byggstenar för att montera dem, med hjälp av additiv tillverkningsteknik. Det andra tillvägagångssättet, brett definierad som syntes underifrån och upp, använder stegvisa kemiska reaktioner som involverar rena grundämnen eller små molekyler som lägger enskilda monolager ovanpå varandra. Båda är noggranna och har andra nackdelar som dålig skalbarhet för användning i verkliga applikationer.

Ames Laboratory-teamet kombinerade dessa två metoder till en mekanokemisk process som samtidigt exfolierar, sönderdelas och rekombinerar utgångsmaterial till nya heterostrukturer även om deras kristallstrukturer inte passar varandra bra (dvs. felpassning). Teoretiska (DFT) beräkningar, stöds av resultaten av röntgendiffraktion, sveptransmissionselektronmikroskopi, Raman spektroskopi, elektrontransportstudier och, för första gången någonsin, solid state nuclear magnetic resonance (NMR) experiment, förklarade mekanismen för omorganisationen av prekursormaterial och drivkrafterna bakom bildandet av nya 3D-heterostrukturer under mekanisk bearbetning.

"Solid-state NMR-spektroskopi är en idealisk teknik för karakterisering av pulverformiga material som erhålls från mekanokemi, sade Aaron Rossini, Ames Laboratory forskare och professor i kemi vid Iowa State University. "Genom att kombinera information erhållen från solid-state NMR-spektroskopi med andra karakteriseringstekniker kan vi få en komplett bild av 3-D heterostrukturerna."

Forskningen diskuteras vidare i tidningen, "Oöverträffad generering av 3-D-heterostrukturer genom mekanokemisk demontering och omordning av ojämförliga metallkalkogenider, " författad av Oleksandr Dolotko, Ihor Z. Hlova, Arjun K. Pathak, Yaroslav Mudryk, Vitalij K. Pecharsky, Prashant Singh, Duane D. Johnson, Brett W. Boote, Jingzhe Li, Emily A. Smith, Scott L. Carnahan, Aaron J. Rossini, Lin Zhou, Ely M. Eastman, och Viktor P. Balema; och publiceras i Naturkommunikation .