Metan, som huvudkomponenten i skiffergas, naturgas och brännbar is, är bland de mest lovande energiresurserna för att producera högvärdiga kemikalier. Det är dock fortfarande utmanande att aktivera metan under milda förhållanden på grund av den höga symmetrin och låga polariserbarheten hos metanmolekyler.

Nyligen har en forskargrupp ledd av Prof. Deng Dehui och Assoc. Prof. Yu Liang från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS) uppnådde en högeffektiv omvandling av metan vid rumstemperatur till flytande C1-syresätt över ultratunna tvådimensionella (2D) Ru-nanoark med gitterbegränsad Cu atomer.

Denna studie publicerades i Chem Catalysis den 24 augusti.

Ultratunna 2D metalliska nanoskivor är lovande matrismaterial för att skapa aktiva centra för metanaktivering genom att begränsa heteroatomer i gittret. Den knappast kontrollerbara anpassningen av koordinationsmiljön för de instängda heteroatomerna i 2D nanobladen gör det dock utmanande för konstruktionen av effektiva aktiva platser för metanaktivering.

I den här studien utvecklade forskarna katalysatorerna genom att begränsa Cu-atomer i ultratunna 2D-metalliska Ru-nanoskivor genom en unik strategi med ädelmetall-inducerad reduktionsmekanism, som möjliggjorde en mycket selektiv metanomvandling till flytande C1-syrer vid rumstemperatur.

Genom att exakt justera innehållet i de instängda Cu-atomerna för att optimera deras koordinationsmiljö, uppnådde de produktionen av flytande C1 oxygenater (CH₃ OOH och CH₃ OH) över Ru₁₁ Cu-katalysator till maximalt 1533 mmol g ^-1 Cu(surf.)h ^-1 med en selektivitet på över 99 % med H₂ O₂ som oxidant.

Multipel spektroskopisk analys och första principberäkningar avslöjade att bi-koordinerade syrearter på broplatsen som genererades på de Ru-kantbegränsade Cu-ställena lätt kunde dissociera CH-bindningen av metan med en måttligt låg energibarriär, och därmed möjliggjorde metanomvandlingen i rummet temperatur via en mekanism för fria radikaler.

"Denna studie ger en strategi för att designa effektiva katalysatorer genom att konstruera kantbegränsade aktiva centra i metalliska nanoskivor för aktivering av CH-bindningar i lätta alkaner", säger Prof. Deng. + Utforska vidare

Forskare omvandlar metan till myrsyra med hög effektivitet under milda förhållanden