Billiga och lättillgängliga kopparbaserade katalysatorer anses vara idealiska för den elektrokemiska CO2 reduktionsreaktion (CO2 RR) för att producera flerkolprodukter. Närvaron av kopparoxider är avgörande för att generera produkter med högt förädlingsvärde i CO2 RR.
Men den oundvikliga sidoväteutvecklingsreaktionen och den lätta självreduktionsreaktionen av kopparoxid under de negativa potentialerna minskar den katalytiska aktiviteten och selektiviteten hos CO2 RR. För närvarande designar en stabil fas med både motståndskraft mot elektrokemisk självreduktion och hög CO2 RR-aktivitet är utmanande.
Nyligen försökte en forskargrupp ledd av professor Chuanxin He från Shenzhen University, Kina, att fullt ut utnyttja inneslutningseffekten och bärareffekten av porösa kolnanofibersubstrat på metallnanopartiklar, vilket avsevärt förbättrade exponeringen av aktiva platser Cu/Cux O heteroövergångar vid den katalytiska reaktionsgränsytan.
Katalysatorn skulle kunna bibehålla den strukturella stabiliteten hos kopparoxider under en strömtäthet på 400 mA cm ‒2 och uppnå en utmärkt CO2 RR-prestanda till etanol med en Faradaic effektivitet så hög som 70,7 % och en massaktivitet på 8,4 A mg ‒1 .
I denna forskning framställdes högdispergerade kopparnanopartiklar i kolnanofiber först via elektrospinning, sedan O2 -plasmabehandling infördes för att samtidigt skapa Cu/Cux O heterostruktur och öppna mesoporer genom dessa kol nanofibrer.
Specifikt kan de öppna mesoporerna i kolnanofibrer helt exponera Cu/Cux O-ställen till trefasgränssnittet jämfört med obehandlade kolnanofibrer, vilket leder till hög och stabil katalytisk aktivitet med låg mängd metallbelastning.
Kombinerat med de fysiska karaktäriseringarna och in-situ spektrala karakteriseringar som infraröd och Raman-spektroskopianalys, ett dynamiskt stabiliserat tillstånd av Cux O och nyckelsignalerna för *CO och C–C bindning observeras under CO2 RR-process. Dessutom visar DFT-beräkningar att närvaron av Cux O främjar spridningen av *CO-mellanprodukten till Cu/Cux O-gränssnitt, vilket kan minska C–C-kopplingsenergibarriären för att bilda C2 H5 OH under CO2 RR-process.
Kolsubstratet kan förbättra elektrontransporten och fungera som en elektrondonator för att neutralisera reduktionen av Cux O under en negativ potential, vilket underlättar stabiliteten av Cu/Cux O heterostruktur och bibehåller 213-h stabilitet vid höga strömtätheter. Resultaten publicerades i Chinese Journal of Catalysis .
Mer information: Xingxing Jiang et al., Tillräckligt stabiliserad och exponerad kopparheterostruktur för CO2 elektroreduktion till etanol med ultrahög massaktivitet, Chinese Journal of Catalysis (2024). DOI:10.1016/S1872-2067(23)64604-2
Tillhandahålls av Chinese Academy of Sciences
