Organiska N-alkylaminer är viktiga kemiska produkter och mellanprodukter med breda tillämpningar inom områdena dagliga kemikalier, bekämpningsmedel, läkemedel, ytaktiva ämnen och biovetenskap. C-N-bindningarna som bildas av alkylerande reagens (halokolväten, metallhalider, etc.) för att producera aminer lider vanligtvis av låg atomverkningsgrad, dålig produktselektivitet och kemiska föroreningar.
Hållbar utveckling motiverar utforskningen av mer effektiva och miljövänliga vägar för aminbildning, bland vilka n -alkylering av aminer och alkoholer genom väteöverföring är ett grönt sätt att syntetisera N-alkylaminer, men utformningen och framställningen av högaktiva och stabila heterogena katalysatorer är fortfarande en utmaning.
Jämfört med den traditionella impregneringsmetoden är metallen inkapslad i zeolit fördelaktig för att ge en unik tvångseffekt och ger en synergistisk effekt med syrastället, vilket gynnar förbättrad katalytisk aktivitet och stabilitet.
För N-alkyleringsreaktionen mellan aminer och alkoholer är det elektroniska tillståndet för det aktiva stället för ädelmetaller en viktig faktor som påverkar bildningen, stabiliteten och nedbrytningen av det mellanliggande tillståndet av metallhydrider. Alkalimetallkatjonerna i zeolit kan betraktas som en elektronisk tillsats för att modulera det elektroniska tillståndet hos angränsande ädelmetaller, vilket bidrar till att reglera aktiviteten av dehydrering och väteöverföring i väteöverföringsamineringen av alkoholer.
Nyligen rapporterade Prof. Jun Wang och Prof. Yu Zhou-team syntesen av Pt@Beta-katalysator med justerbart Si/Al-förhållande och Na + innehåll för N-alkylering av aminer och aromatiska alkoholer genom en enstegs hydrotermisk syntes av Pt-nanopartiklar (NP) i kristallstrukturen hos BEA-zeolit via en sur samhydrolysväg.
Under lösningsmedelsfria förhållanden uppvisade Pt@Beta utmärkta katalytiska egenskaper och omvandlingsnummer (TON) och omvandlingsfrekvens (TOF) upp till 6176 och 3390 h -1 , respektive, och har även stabil återanvändbarhet och bred substrattolerans.
Reaktionsvägen och den katalytiska mekanismen avslöjades genom kinetisk analys och in-situ karakteriseringsexperiment. Na + i BEA reglerade zeolit det elektroniska tillståndet för Pt NPs, vilket resulterade i ett Pt-H-mellantillstånd med måttlig intensitet under reaktionsprocessen, vilket effektivt balanserade de två nyckelstegen av dehydrering och väteöverföring, vilket uppnådde en effektiv synergistisk katalytisk process.
Arbetet är publicerat i tidskriften Science China Chemistry .
Mer information: Yue Wu et al, Synergistiska roller för platinananopartiklar och natriumjoner inom beta-zeoliter i N-alkylering av aminer med aromatiska alkoholer, Science China Chemistry (2023). DOI:10.1007/s11426-023-1719-y
Tillhandahålls av Science China Press
