Han var den första personen som förutsägde planetens existens baserat på dess gravitationseffekter på Uranus. Han arbetade sedan med Johann Galle, en tysk astronom, för att hitta Neptune på himlen. Medan Galle krediteras den faktiska upptäckten av Neptune, var Le Verrier så säker på sin förutsägelse att han föreslog namnet "Neptune" för att hedra den romerska Guden.