Ett forskargrupp bestående av NIMS, Kyoto universitet och Oita universitet grupper för första gången framgångsrikt mätte elektroniska tillstånd av legering nanopartiklar som består av rodium (Rh) och koppar (Cu) som uppvisar liknande katalytiska aktiviteter vid olika Rh-till-Cu förhållanden. Nanopartiklarna fungerar som en katalysator för avgasrening.

Ett forskargrupp har för första gången framgångsrikt mätt de elektroniska tillstånden för Rh-Cu-legering nanopartiklar (NP) som uppvisar liknande katalytiska aktiviteter vid olika förhållanden Rh-till-Cu (efter antal atomer). Nanopartiklarna fungerar som en katalysator för avgasrening. Resultaten indikerade att det är svårt att korrelera NP:s elektroniska tillstånd med deras katalytiska aktiviteter. Mer detaljerad analys av sambandet mellan dessa två variabler kan leda till upptäckten av nya metoder för att göra legering -NP lika effektiva katalytiskt som rena Rh -NP:er. Dessa metoder kanske inte är baserade på matchningen av legerade NP elektroniska tillstånd med de för rena Rh NP.

Det sällsynta elementet Rh är en lovande katalysator för rening av avgaser från bilar och andra källor. Dock, eftersom Rh är en mycket värdefull resurs, dess användning måste minimeras. Kitagawas grupp vid Kyoto University lyckades tidigare syntetisera NP-legeringar av Rh-Cu-legering, vilket är omöjligt att uppnå med hjälp av bulkmaterial. Nagaokas grupp vid Oita University bekräftade att dessa legerade NP:er kan fungera som en katalysator för avgasrening genom att oxidera avgaskomponenter som CO och NOx. Deras katalytiska förmåga var jämförbar med den för rena Rh NP, och minskade inte med minskande Rh -innehåll. Det hade i allmänhet antagits att förändring av sammansättningen av legerade NP också skulle förändra deras elektroniska tillstånd, och att deras katalytiska aktiviteter var nära besläktade med deras elektroniska tillstånd. Baserat på dessa antaganden, många materialforskare hade varit intresserade av att studera de elektroniska tillstånden i Rh-Cu-legering NP:er. Tekniska frågor gjorde en sådan studie svår att genomföra i verkligheten. Nyligen, Sakatas grupp vid NIMS mätte för första gången de elektroniska tillstånden för Rh-Cu-legering-NP vid olika Rh-till-Cu-förhållanden.

Det är mycket svårt att exakt utvärdera de elektroniska tillstånden hos NP:er med hjälp av fotoelektronspektroskopi med låg energi (mjuk) röntgen. Detta beror på att NP -ytor är belagda med ett skyddande material för att förhindra att de klumpar ihop sig. För att övervinna denna fråga, vi tog fotoelektronspektroskopimätningar av NP:erna vid NIMS:s strållinje i världens största synkrotronstrålningsanläggning (SPring-8). Anläggningen gjorde det möjligt för oss att samla in elektroniska tillståndsdata från hela NP:erna med hjälp av hög energi (hårda) röntgenstrålar som kan tränga igenom det skyddande ytterlagermaterialet. Vi undersökte de elektroniska tillstånden (oxidationstillstånden) för två typer av Rh-Cu-legering NP:NP med en högre (cirka 80%) Rh och jämförbar Rh:Cu (cirka 50%) innehåll. Liknande oxidationstillstånd hittades i NP med högre Rh -innehåll och i rena Rh NP. Å andra sidan, NP:er med jämförbart Rh:Cu-förhållande hade en lägre andel Rh (3-δ)+ i ett oxidationstillstånd och högre Rh0 än NP:erna med högre Rh-innehåll och hade en högre andel Cu2+ i ett oxidationstillstånd.

Dessa resultat indikerar att mer detaljerade utvärderingar av elektrontillstånd är avgörande för skapandet av nya katalytiska och andra funktionella material. I framtiden, vi planerar att genomföra en teoretisk studie om sambandet mellan NP:s katalytiska aktiviteter och deras elektroniska tillstånd. Dessutom, att påskynda skapandet av nya funktionella material, Vi kommer att främja utvecklingen av materialinformatik genom att tillhandahålla våra uppgifter om de elektroniska strukturerna och atomarrangemangen för legerade NP:er och olika andra material.

Denna forskning stöddes av MEXT:s Nanotechnology Platform Japan -program, och JST:s ACCEL -projekt med titeln "Skapande av innovativa funktioner för intelligenta material på grundval av elementstrategi" (professor Hiroshi Kitagawa, forskargruppsledare).

Denna studie publicerades i Vetenskapliga rapporter den 25 januari, 2017.